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氢-水交换法是有效的氢同位素分离方法之一，可用于生产和提浓重水、轻水或重水脱氚、以及热核聚变堆净化回收氚，应用前景宽广。实现在25-80℃下氢-水液相氢同位素交换反应，关键是憎水催化剂。 催化剂制备技术直接影响催化剂的活性和稳定性。该项技术与商业利益密切相关，各国催化剂的具体制备工艺都是保密的，因此，必须自力更生，制备出适合工程上使用的高效、稳定的憎水催化剂。 本论文的主要研究内容分为四部分：憎水催化剂的设计和制备，憎水催化剂的性能评价，氢-水液相催化交换工艺研究以及电解结合催化交换（CECE）工艺流程的理论计算。 本研究制备了Pt-SDB和Pt-C-PTFE两类憎水催化剂，催化剂的活性组分均采用铂。Pt-SDB催化剂以憎水的聚乙烯-二乙烯基苯（SDB）为载体；Pt-C-PTFE催化剂以活性炭作载体，以聚四氟乙烯（PTFE）作憎水材料。Pt-SDB憎水催化剂的活性明显高于Pt-C-PTFE憎水催化剂的活性，同一实验条件下，总体积传质系数差别近一倍。 为了提高催化剂的活性，应使活性组分铂尽量均匀地分布在载体表面上，即提高催化剂中铂的分散度，载体和制备工艺均对此有重要影响。载体性能对Pt-SDB憎水催化剂活性影响很大，结果表明，WSDB3和NSDB两种载体比较好。Pt-SDB憎水催化剂的还原温度，国外文献报道均在250℃以上。本论文中经过大量研究表明，还原温度控制在200℃左右，还原程度更高，活性组分铂的分散度大，催化剂活性好。其中Pt-NSDB和Pt-WSDB3两种催化剂的活性已达到国际同类水平，物理性能测试表明，铂的平均粒径均小于10nm，且分布比较均匀。 Pt-C-PTFE类憎水催化剂按制备方法可分两种，一种是PTFE粉与Pt-C粉由机械混合法制得Pt-C-PTFE憎水催化剂，另一种是Al2O3-Pt-C-PTFE憎水催化剂，PTFE既是憎水剂又是粘接剂，将Pt-C-PTFE乳浊液涂覆到Al2O3上制得。Al2O3-Pt-C-PTFE憎水催化剂具有高强度、粒径大、铂的利用率高等优点，但Pt-C 中国厦于龙科学研史陕俗士论文 很难涂覆到载体川。Os上，而且Pt－C－PTFE乳浊液中的Pt－C粉和PThE应保持高 度分散均匀。通过在P卜OP hhE乳浊液中加入一定量的稳定分散剂，活性组分铂 可以很好地分散附载到载体上，而且PtC－PThE与AJZO3陶瓷牢固结合在一起， 提高活性组分铂与载体的作用力，减少了活性组分铂的流失。Pt－C干 FE憎水催 化剂，PTFE超细粉与Pt－C粉的重量比控制在1刀－2．0之间，还原温度为350℃左 右，还原时间大于吕小时，结果表明，活性组分铂基本上为零价态，催化剂具有 较高的催化活性。 采用滴流反应床，研究了工艺参数对总体积传质系数的影响。结果表明，温 度、氢气流量、水流量、催化交换塔填装高度均对总体积传质系数有影响。对亲 水填料的处理，可大大提高相间质量转移效率，填装方式及填料的体积填装比例 对总体积传质系数影响明显。总体积传质系数与温度的关系符合Arh目时S公式， Pt－NSDB、PtWSDB3、Pt．C－PTFE三种催化剂的表观活化能分别为 15．38kJ／In。l、 16二7kJ／In。l和 28．glkJ／Inl。 在 Pt．WSDB3催化剂 100天的间歇式稳定性实验中，催化剂活性没有明显下 降。中子活化分析法测试了交换反应后水中铂元素的含量，铂流失很小，表明催 化剂具有良好的稳定性。 国内首次开展气液逆流催化交换的含氖重水的脱氖实验。采用Pt－WSDB3憎 水催化剂，与填料1：2混合填装，催化床填装高度为卯0，进行了含氖重水的 脱氖实验，脱氖率为76％。 针对 CECE艺流程，提出了年处理吕吨含氖重水的物料衡算，含氖重水的 流量为 50mol／h，DTO的摩尔分数为 2．38 X 10个脱氖率为 90％，取料中 DT的摩 尔分数为 1刀 XIO＼流量 P为 1刀smoMi。要求电解槽提供 168 moTh的 D。气体。 催化交换塔的直径为 0．105米。总理论塔板数 N。为 26，催化交换塔的总高为 7．8” 米。