【摘 要】
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氢能作为清洁、易于存储的可再生能源,是化石能源的最佳替代品。电解水制氢是有效利用风能、潮汐能等可再生能源的理想途径。但由于电解水反应中析氧反应由四电子参与,析氧动力学缓慢,是制约电解水效率提升的主要因素。目前,OER性能较好的催化剂仍以贵金属为主（如Ru O2）,但价格昂贵、原料稀缺。因此,研发高效率、低成本、非贵金属基电催化剂是发展电解水技术的当务之急。基于此,本论文采用制备周期短、低能耗的腐蚀
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氢能作为清洁、易于存储的可再生能源,是化石能源的最佳替代品。电解水制氢是有效利用风能、潮汐能等可再生能源的理想途径。但由于电解水反应中析氧反应由四电子参与,析氧动力学缓慢,是制约电解水效率提升的主要因素。目前,OER性能较好的催化剂仍以贵金属为主（如Ru O2）,但价格昂贵、原料稀缺。因此,研发高效率、低成本、非贵金属基电催化剂是发展电解水技术的当务之急。基于此,本论文采用制备周期短、低能耗的腐蚀工程法,以泡沫镍为基底制备Co基电催化剂,随后经N等离子体辅助Fe元素掺杂手段,获得了催化活性良好的N-Fe-Co O/Ni自支撑电极;在此基础上,引入磁场优化电化学反应环境,进一步提高OER性能。采用腐蚀工程方法,通过Co离子溶液对泡沫镍基底自发吸氧腐蚀,在泡沫镍基底成功生长Co基纳米结构。经XRD结果表明,其物相为Co2Cl（OH）3/NF。当电流密度为10 m A cm-2时,OER过电位为308 m V,OER性能较好;呈现良好的电化学稳定性及机械稳定性,经12 h测试后,过电位基本不变,材料表面形貌完整。采用N等离子体辅助Fe元素的掺杂,实现Fe、N元素的共掺杂。实验结果表明,在高能粒子的轰击作用下,Co2Cl（OH）3/NF纳米片出现轻微刻蚀效果,且物相转变为Co O。XPS结果显示,经N等离子体辅助Fe掺杂后,Co周围电子云密度降低,有利于OH*的吸附。当电流密度为10 m A cm-2时,N-Fe-Co O/NF电极过电位为221 m V,塔菲尔斜率为27.3 m V dec-1,呈现出优异的催化活性。引入磁场,利用电化学反应过程中电场与磁场的耦合作用,优化电化学反应环境,以期在零能耗的前提下实现OER性能的进一步提升。系统研究了磁场强度、方向对Co基催化剂的电催化性能影响。在磁场与电场垂直角度,磁场强度约为420 m T条件下,当电流密度为10 m A cm-2时,N-Fe-Co O/NF电极过电位为217 m V,塔菲尔斜率25.1 m V dec-1,电流密度增加,磁场增强效果更加显著。为解释磁场增强电催化性能的机制,考察了恒定电压和恒定电流下无Ni基底的Co基催化剂对磁场敏感程度。恒定电压下,N-Fe-Co O催化剂施加磁场后,电流增加最为明显;在恒定电流下,施加磁场后,几种Co基催化剂的电流增长基本一致,这是由于磁场引入后产生的磁流体效应,电荷转移和物质传输速度加快,有效提升了电化学反应活性。
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