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我国大气污染形势严峻,污染物排放已居国际首位,迫切需要开发高效的大气污染治理技术。工业尾气中的PM2.5、NOx、VOCs等是大气污染的主要成分,目前主要是针对不同的污染物选择单元操作过程分别去除,使得工业尾气净化工艺流程长,投资和处理成本高。如果能在一个单元操作里,同时实现除尘、去除气体污染物等多个功能,将简化工业尾气净化流程,提高尾气净化效率。本文以开发集PM2.5脱除和VOC降解为一体的多功能膜分离器为目标,首先在泡沫碳化硅支撑体孔道内负载纳米ZnO颗粒层作为“二次载体”,然后引入Pt作为催化活性组分制备得到催化膜材料,并对“二次载体”及催化膜层的微结构和性能进行了表征,研究工作为大气污染治理提供了新思路和新技术。取得的主要研究进展如下: 溶胶-凝胶法制备ZnO/泡沫SiC材料及其表征。在负压抽吸作用下,采用溶胶-凝胶法在泡沫SiC支撑体孔道表面负载纳米ZnO颗粒层,制备得到ZnO/泡沫SiC材料。结果表明,负载的纳米ZnO为六方纤锌矿结构,ZnO颗粒呈现不规则的形状;ZnO的晶粒尺寸介于20到50nm之间,主要沿着(100)、(002)和(101)晶面生长;负载纳米ZnO提高了泡沫SiC支撑体的比表面积,当溶胶浓度为1mol/L时,制得ZnO/泡沫SiC的比表面积为1.27m2/g,是泡沫SiC支撑体的六倍;负载纳米ZnO颗粒层对泡沫SiC支撑体的孔径影响较小,气体渗透通量损失小于1%。 ZnO二次载体结构调控及其与SiC间结合机理研究。优化了溶胶-凝胶法负载ZnO的操作条件,探讨了ZnO与泡沫SiC的结合机理。结果表明,煅烧温度对负载ZnO的颗粒尺寸及结晶度影响最大,温度越高,ZnO颗粒粒径越大,结晶度越高;改变溶胶浓度可以调控纳米ZnO颗粒层的厚度从而提高其负载量;抽吸时间、升温速率及保温时间对ZnO的形貌影响不大,但对ZnO的晶体结构有一定影响。合适操作条件:抽吸时间为60min,升温速率为10℃/min,保温时间为30min。纳米ZnO颗粒在泡沫SiC孔道表面的生长模式为混合生长模式,二者之间强相互作用力主要归结为两方面因素,一是ZnO和泡沫SiC支撑体之间产生的离子共价键(Zn-O-Si),二是ZnO包裹于三维泡沫SiC孔道表面形成稳固的三维联通结构。 ZnO/泡沫SiC的光催化及抗菌性能研究。研究了不同煅烧温度以及溶胶浓度对制得ZnO/泡沫SiC材料的光催化性能及抗菌性能的影响。结果表明,制得的ZnO/泡沫SiC材料可以在18h内对10mg/L甲基橙(MO)溶液实现100%的降解。结晶度与晶粒尺寸的协同作用会提高ZnO/泡沫SiC材料对MO溶液的光催化性能,当煅烧温度为600℃时,纳米ZnO的结晶度高,晶粒尺寸小,光催化性能高;合适的负载量使得足够多的有效活性组分参与光催化反应,表现出高的光催化效率;ZnO与泡沫SiC之间形成的异质结会有效的提升其光催化性能。ZnO/泡沫SiC对大肠杆菌及金色葡萄糖菌的抗菌率分别可以达到97.6%和99.9%;煅烧温度升高,负载ZnO颗粒尺寸增加,抗菌率下降;溶胶浓度增加,氧化锌的负载量增加,抗菌率提高。ZnO/泡沫SiC的光催化及抗菌机理可以归因子经典电子迁移理论及Zn2+溶出理论。 Pt@ZnO/泡沫SiC的制备及其催化氧化甲苯的研究。在制得的ZnO/泡沫SiC材料的基础上,采用过量浸渍法制得Pt@ZnO/泡沫SiC催化膜材料并研究了其对甲苯气体的催化氧化性能。结果表明,孔道修饰纳米ZnO颗粒层可以有效提高Pt纳米颗粒的分散度,负载Pt的粒径约为2nm,制得的Pt@ZnO/泡沫SiC催化膜在210℃、1.2cm/s过滤速率下可以100%催化氧化甲苯气体。随着催化氧化反应温度以及反应停留时间越长的增加,甲苯的转化率增加;ZnO“二次载体”的存在可以有效提升其催化性能以及催化稳定性。