【摘 要】
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碲及其化合物近些年来被广泛应用于工业领域,造成工业废水中的碲含量增加。尤其是存在于环境中高毒性的亚碲酸盐[Te(Ⅳ)],其大量排放会造成水体污染。为解决Te(Ⅳ)废水生物还原效率慢和如何工程化处理Te(Ⅳ)的问题,利用成本低廉、生物可利用性高和来源广泛的柠檬酸铁来提高生物还原效率以达到Te(Ⅳ)高效快速还原的目的。并且通过从电子产生、电子传递和能量水平等角度阐述其加速机理。通过构建实验室规模的硫自
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碲及其化合物近些年来被广泛应用于工业领域,造成工业废水中的碲含量增加。尤其是存在于环境中高毒性的亚碲酸盐[Te(Ⅳ)],其大量排放会造成水体污染。为解决Te(Ⅳ)废水生物还原效率慢和如何工程化处理Te(Ⅳ)的问题,利用成本低廉、生物可利用性高和来源广泛的柠檬酸铁来提高生物还原效率以达到Te(Ⅳ)高效快速还原的目的。并且通过从电子产生、电子传递和能量水平等角度阐述其加速机理。通过构建实验室规模的硫自养生物工艺连续处理Te(Ⅳ)废水。并探究其对Te(Ⅳ)的生物还原性能以及从多角度阐明硫自养生物工艺生物还原Te(Ⅳ)的机理。主要研究结果如下:(1)探究生物可利用的柠檬酸铁[Fe(Ⅲ)]对Te(Ⅳ)生物还原性能以及加速机理。实验表明5 m M Fe(Ⅲ))将Te(Ⅳ)的生物还原效率0提高至12.40mg/(L·h)。通过循环伏安法,电化学阻抗谱和Tafel研究Te(Ⅳ)生物还原过程中的电子传递,Fe(Ⅲ)将NADH产生(电子产生)显着提高至138%。Fe(Ⅲ)刺激了细胞色素c的增加,从而增加了电子传递系统的活性;同时,Fe(Ⅲ)促进了细胞外聚合物质(EPS)的分泌并降低了细胞膜的通透性,从而降低了Te(Ⅳ)的毒性。ATP的增加为Te(Ⅳ)生物还原的代谢过程提供了能量,在细胞活性中发挥了积极作用。EPS覆盖在碲纳米颗粒表面增加了其稳定性。(2)评估了将硫自养生物工艺用于处理Te(Ⅳ)废水的生物还原性能和还原机理。研究表明,硫自养生物工艺可有效生物还原Te(Ⅳ)。在初始浓度为5-30 mg/L的情况下,还原效率保持在90%以上。机理研究表明,Te(Ⅳ)刺激了胞外聚合物中氧化还原物质和电子传递系统活性的增加,有助于电子传递。细胞膜渗透性的改善有利于电子穿梭体转移。大量的ATP为Te(Ⅳ)生物还原过程中的各种生命活动提供能量。过氧化氢酶减缓了Te(Ⅳ)造成的氧化应激作用。同时,硝酸盐还原酶、亚硝酸盐还原酶、硫醌氧化还原酶和硫双加氧酶活性在Te(Ⅳ)生物还原和硫氧化过程中起到积极作用。在Te(Ⅳ)生物还原过程中C10-HSL和C14-HSL可能调控微生物菌群变化,使得电活性菌、重金属还原菌和硫氧化菌属富集。本研究从不同的角度出发为Te(Ⅳ)废水的生物处理提供了新的思路,为Te(Ⅳ)废水的高效实际工程处理提供了理论支持。
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