负载Pt-In双金属多级结构催化剂及其丙烷脱氢性能研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yaozi303
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
丙烯是重要的化工原料,随着石化行业的发展,我国对丙烯的需求量逐渐增加,现有产量已无法满足需求。如何更高效的获取丙烯成为一个关键问题。常用于丙烷脱氢的催化剂主要分为Pt基和Cr基两种。大量研究是基于Pt基催化剂活性高、无污染的特点,但存在高温下活性相易烧结长大、积碳失活等缺点。本论文采用不同合成路径,获得了一系列不同形貌的水滑石前体,并通过连续焙烧-浸渍复原再还原处理的方式获得负载稳定高分散的Pt-In双金属催化剂。探究了催化剂及水滑石前体形貌对丙烷脱氢性能的影响,并通过添加Zn助剂和ZnO载体进一步对催化剂进行改性,初步探究了反应条件对催化性能的影响。
  首先通过共沉淀法和水热合成法制备得到了球花型、单片状和小鳞片堆叠的块状三种不同形貌的水滑石前体,之后连续焙烧浸渍In3+离子、焙烧浸渍Pt4+离子和焙烧还原得到主体形貌保存完好的PtIn/Mg(Al)O-x催化剂。采用多种表征手段对使用前后的催化剂及其前体结构和物化性能进行了详细的表征,以探究催化剂结构与性能的关系。结果表明,形貌不同的水滑石前体经过两次连续焙烧再浸渍金属离子的处理均可实现结构复原,从而得到一种交联层叠的多级孔结构。由于水滑石结构拓扑性质,使该多级结构经后续焙烧和还原处理后仍得以保持。催化剂的形貌对丙烷脱氢反应有显著影响,在Pt、In负载量分别为0.48wt%和1.38wt%,常压,600℃下,气体摩尔组成为C3H8:H2:N2=8:7:35,质量空速为3h-1的反应条件下,花型催化剂表现了最佳的反应性能,在保持选择性高于97%的条件下,转化率接近50%,并且能够稳定运行190h以上。
  其次,考察了第二助剂Zn的存在对形貌不同催化剂丙烷脱氢反应性能的影响。研究结果表明,添加Zn助剂可以显著改善丙烯选择性,同时Zn的存在会使形貌进一步改变,对浸渍复原过程产生影响。双助剂Zn和In的存在对三种形貌催化剂的活性产生了不同的影响,主要体现在初始活性的差异上。
  最后,研究了以不同形貌ZnO作载体,负载水滑石前体制备脱氢催化剂的途径及其脱氢性能。研究发现,在不同形貌ZnO载体上负载镁铝水滑石均可得到花型样品,与无ZnO载体负载的花型样品相比,ZnO载体使得片状结构生长得更为紧密,浸渍复原后新生长的片状结构大而薄。认为载体ZnO起到晶核的作用,虽然对最终形貌影响不大,但可显著改善初始活性及缩短反应诱导期。
其他文献
环境危机和能源短缺是全世界关注的焦点。世界上对化石燃料的严重依赖和过量的CO_2排放导致全球变暖,酸雨,海平面上升等严重的气候问题。CO_2的存储和转化是降低大气中CO_2含量的潜在方法。与CO_2捕获相比,CO_2转化更有前景,因为它可以将CO_2转化成低碳燃料或其他有应用价值的化学品,如CO、CH_4、HCOOH和C_2H_5OH。对于工业应用来说,电催化还原CO_2(CO_2RR)由于其可以
学位
学位
学位
学位
学位
学位
随着人们物质生活的提升,城乡的生活垃圾问题也凸显出来,本课题以社区垃圾管理为研究对象,对该管理系统进行设计与开发。通过对社区垃圾管理现状的调研进行总结分析,了解用户需求,构建社区垃圾管理系统框架;在框架基础上,针对系统应用层和数据层进行设计与开发实现;根据界面设计原则,对系统展现层进行设计开发;根据系统要求,对其终端设备进行设计;所开发的系统进行运行测试。主要完成的具体工作如下:(1)根据调研结果
学位
学位
邻苯二甲酸酯是一种应用广泛的增塑剂,但是在使用过程中容易发生析出进入人体,从而危害人体健康。邻苯二甲酸酯加氢产物环己烷二甲酸酯具有良好的安全性和可塑性,故被认为是可以替代邻苯二甲酸酯的环保型增塑剂。因此,开展邻苯二甲酸酯加氢反应催化体系研究具有重要的意义。  本文采用不同结构的活性炭载体,制备了不同织构性质Ru/AC系列催化剂,并考察了其在邻苯二甲酸二辛酯(DOP)加氢反应中的催化活性。研究表明:
学位