【摘 要】
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当今社会,经济的迅速发展提高了人民物质生活水平的同时,光化学烟雾、雾霾、硫酸烟雾、温室效应等却不断危害人们的健康。在众多的污染物质中,室内空气污染物中的挥发性有机污染物危害尤其突出,甲醛因其极易产生、毒性极大、释放周期长、对人体危害大,被认为是室内空气主要挥发性有机污染物之一。因此,高效去除甲醛,是改善室内空气质量,提高人民生活水平最重要的方式之一。本研究选用提纯后硅藻土,通过甲醇原位还原法和草酸
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当今社会,经济的迅速发展提高了人民物质生活水平的同时,光化学烟雾、雾霾、硫酸烟雾、温室效应等却不断危害人们的健康。在众多的污染物质中,室内空气污染物中的挥发性有机污染物危害尤其突出,甲醛因其极易产生、毒性极大、释放周期长、对人体危害大,被认为是室内空气主要挥发性有机污染物之一。因此,高效去除甲醛,是改善室内空气质量,提高人民生活水平最重要的方式之一。本研究选用提纯后硅藻土,通过甲醇原位还原法和草酸铵水热还原法合成了硅藻土负载的δ-MnO2催化剂,并进行了催化氧化甲醛性能实验。通过热活化方法处理凹凸棒石吸附染料后的废弃物,形成一层碳膜包覆在凹凸棒石表面,在此基础上负载水钠锰矿型二氧化锰,并用于催化氧化甲醛。并基于第一性原理密度泛函理论,使用VASP软件包进行计算,构建了有氧空位(MnxO2x-1)和无氧空位(MnxO2x)的水钠锰矿表面,以研究甲醛氧化机理,并讨论有无氧空位对催化氧化甲醛的影响。研究的主要结论有:（1）与Mnx/DM-MT催化剂相比,Mnx/DM-AO催化剂在环境温度到250℃的温度下均表现出优异的催化氧化甲醛活性。Mnx/DM-AO催化剂的高性能归因于高度缺陷的结构,丰富的羟基,丰富的晶格氧和Mn3+物种。（2）包覆的碳膜很好的提高了凹凸棒石吸附甲醛的能力。同时,作为活性组分的水钠锰矿被均匀的分散在载体表面,提高了催化氧化甲醛的效率。本研究为固体废弃物的再利用提供了一种新型且高附加值的解决方法,使用吸附废料做载体所制备的催化剂具有优异的催化效果。（3）甲醛在水钠锰矿（001）晶面上的催化氧化遵循L-H机理,甲醛和氧气先吸附在催化剂表面,然后加O形成DOM,脱H形成HCOO-,进一步氧化形成HCO32-,最终产生CO2和H2O。当表面存在氧空位时,不仅气体分子的吸附能大大降低,甲醛和氧气更容易吸附在氧空位周围,各种基元反应也更容易进行,进一步促进了甲醛的催化氧化。
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