论文部分内容阅读
本文在国内外首次将非水解溶胶-凝胶工艺与熔盐法相结合低温制备莫来石晶须。由于低温合成莫来石粉体是实现低温制备莫来石晶须的基础和前提条件,因此本文以无水三氯化铝、正硅酸乙酯为前驱体,无水乙醚为氧供体,LiF为矿化剂,首先开展了非水解溶胶-凝胶(NHSG)法低温合成莫来石粉体的研究,通过引入矿化剂LiF进一步降低NHSG法合成莫来石的温度,运用DTA-TG、XRD等测试手段探讨了矿化剂的用量、回流温度及时间等参数对莫来石粉体合成效果的影响规律。然后,将NHSG法合成的莫来石干凝胶粉与单一熔盐结合制备莫来石晶须,借助DTA-TG、XRD、SEM等测试手段研究了煅烧温度、保温时间、熔盐用量及熔盐种类等参数对制备莫来石晶须的影响。在此基础上,将NHSG法合成的添加矿化剂LiF的莫来石干凝胶粉与低熔点复合熔盐结合低温制备莫来石晶须,系统研究了复合熔盐种类及配比、煅烧温度等工艺参数对低温制备莫来石晶须的影响,并对莫来石晶须的形成机制进行了探讨。结果表明:矿化剂LiF有助于进一步降低NHSG法合成莫来石的温度,优选LiF与正硅酸乙酯的摩尔比为0.3:1、回流温度为110℃、回流时间为24h,可在800℃制备出几乎为单一晶相的莫来石粉体,增加LiF的用量可进一步降低莫来石的合成温度,但同时也形成了大量的Li2Al2Si3O10第二相。将NHSG法合成的未加矿化剂的莫来石干凝胶粉与单一熔盐Na2S04结合,制备出尺寸较小的针状莫来石(直径约0.1～0.3μm,长度约1～2μm),其优化工艺参数为:煅烧温度为1050℃、干凝胶粉与Na2SO4的质量比为1:2、保温时间为3h。不同种类的单一熔盐对制备莫来石晶须有不同的影响。以Na2SO4和 K2SO4为熔盐分别在1050℃和1100℃能够获得细针状莫来石;而选择NaCl、KC1以及LiCl为熔盐均不利于莫来石晶须的生长。将NHSG法合成的添加矿化剂LiF的莫来石干凝胶粉与复合熔盐K2S04-NaCl结合,固定干凝胶粉与熔盐的质量比为1:2,复合熔盐最佳组成为39.3mol%+60.7mol%,在800℃煅烧即可制备出直径约0.5～0.8μm、长约8～16μm,具有较好质量莫来石晶须。查阅现有文献资料可以发现,该温度是目前制备莫来石晶须的最低温度。采用NHSG法,通过引入矿化剂LiF制备莫来石干凝胶粉,能确保莫来石在更低温度下的合成;同时选择低熔点的复合熔盐代替高熔点的单一熔盐,在较低的温度下便能提供适合莫来石一维择优生长的液相环境。这两者的综合作用是本文在800℃的低温制备出质量较好的莫来石晶须的关键。