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自石墨烯在2004年被发现以来,二维材料以其优异的光电特性在凝聚态物理、材料科学、纳米科学等领域引起了研究人员的广泛关注。层状二硫化钼（molybdenum disulfide,MoS2）作为一种典型的二维材料,具有与石墨烯不同且互补的物理特性,如层数可调控的能带结构与禁带宽度,单层高量子效率的光致发光,皮秒量级超快的光电响应,布里渊区的谷选择性,超高的激子束缚能等。这些独特的性质使得MoS2在晶体管、光电探测器、光伏器件、发光二极管等器件中得到了广泛的应用。由于MoS2的许多物理与化学过程都发生在表面与界面,因此其表面和界面特性决定了光电器件的响应与性能。太赫兹发射光谱是一种灵敏、非接触式表征材料表面与界面特性的光谱手段,包含振幅、波形、相位、偏振、极性等丰富的光谱信息,并具有亚皮秒量级的时间分辨率与微米到纳米量级的空间分辨率。基于此,本文通过分析层状MoS2材料产生太赫兹辐射的特性与物理机理来研究MoS2的表面和界面特性,主要工作与创新点如下:（1）总结了石墨烯、过渡金属硫族化合物、拓扑绝缘体、杂化钙钛矿材料太赫兹发射光谱的研究进展。与传统半导体材料不同,这四类新型材料具有丰富的表界面信息,超快的光电流响应,较高的非线性系数,独特的表面态响应等物理性质,对其太赫兹发射光谱的研究不但可以促进新型太赫兹辐射源的发展,还可实现对层状材料表、界面特性的表征。这部分内容已作为“Topical Review”发表在Journal of Physics:Condensed Matter期刊上（SCI二区）。（2）太赫兹光谱系统的搭建。自主搭建了基于飞秒激光的太赫兹时域光谱、光学泵浦-太赫兹探测、太赫兹发射光谱三套实验系统,并介绍了飞秒激光器系统,太赫兹系统的搭建步骤与信噪比优化过程,电光探测太赫兹时域信号的原理,太赫兹不同偏振分量的采集等。这部分内容是开展MoS2太赫兹发射光谱特性研究的实验基础,有助于加深对后续工作实验部分的理解,并为其它光谱系统的搭建提供了参考。（3）层状MoS2晶体的反射型太赫兹发射光谱特性的研究。利用反射型太赫兹发射光谱系统研究了MoS2晶体的表面特性,发现其表面对称性破缺引起的表面光整流效应是MoS2辐射太赫兹波的主要机理。并根据太赫兹辐射关于MoS2晶体方位角、入射光偏振角、泵浦功率等依赖关系在理论上验证了实验结果。此外,结合MoS2的太赫兹辐射光谱和拉曼（Raman）光谱在微观下分析了MoS2表面化学键的断裂与形成,并得到MoS2的飞秒激光损伤阈值为5.66 mJ/cm2。这是首次在过渡金属硫族化合物中观察到的太赫兹辐射,并且系统分析了影响MoS2二阶非线性极化强度的因素,为基于MoS2非线性光学器件的应用提供了理论参考。相关研究结果已在ACS Applied Materials&Interfaces期刊上发表（SCI一区）。（4）层状MoS2晶体的透射型太赫兹发射光谱特性的研究。基于入射角度可调的透射型太赫兹表面发射光谱,我们发现在泵浦光垂直入射时MoS2晶体表面对称性破缺引起的共振光整流效应对太赫兹辐射的贡献比例约为90%。在入射角度为-40o时,共振光整流效应的贡献比例降至40%,这是由于斜入射情况下表面电场（耗尽层电场）引起的瞬态光电流效应对太赫兹辐射的贡献。在表面电场中,光生载流子数量的增多会引起静电屏蔽效应,因此太赫兹振幅随着泵浦功率的增大呈饱和趋势。这一趋势可由基于电磁场边界条件的计算得到一致的拟合。此外,通过对比MoS2和GaAs的太赫兹发射光谱可以得出MoS2晶体的载流子类型是p型,这种表征方法不需要外加电极与损伤样品,相比传统基于霍尔效应的测量方法更加方便。相关研究结果已在The Journal of Physical Chemistry C期刊上发表（SCI二区）。（5）层状MoS2晶体的椭偏型太赫兹发射光谱特性的研究。传统的观点认为自旋-轨道耦合引起的自旋分裂和自旋极化只能发生在对称破缺的材料中。在本文的研究工作中,利用椭偏型太赫兹发射光谱可以在中心对称的MoS2晶体中观察到圆偏振光旋转方向敏感的超快光电流,这是自旋-轨道耦合引起的能带分裂与圆偏振光激发下光学跃迁选择定则共同作用的结果。MoS2晶体的自旋极化来源于钼原子点群不对称性引起的局域Dresselhaus效应,这一自旋极化可引起光生载流子在动量空间的不对称分布并产生超快圆偏振光致电流,从而向外辐射椭圆偏振的太赫兹波。这一工作不但利用光学方法实现对中心对称层状二维材料自旋极化的控制,并提出太赫兹发射光谱可作为一种灵敏、非接触式探究二维材料自旋物理特性的手段。相关研究结果已投稿于Physical Review Letters期刊。（6）单层MoS2及石墨烯/MoS2异质结的太赫兹发射光谱。由于单层与块体MoS2能带结构的差异,泵浦光的光子能量（1.55 eV@800 nm）介于两种结构的带隙之间（1.29 eV与1.9 eV）,同一波长泵浦下可能会在单层与块体MoS2中引起不同的物理过程。通过波长可调的太赫兹发射光谱可得,在1.55 eV泵浦光激发单层MoS2时引起太赫兹辐射的物理机理为非共振光整流效应。而用3.1 eV泵浦时则产生瞬态变化的光致电流（文献上称为移位电流（shift current））,该瞬态电流是单层MoS2太赫兹辐射的主要机理,并且和1.55 eV泵浦时相比太赫兹振幅得到了增强。此外,对比单层MoS2的太赫兹发射光谱,构建石墨烯/MoS2异质结也有效提高了太赫兹辐射效率。这是由于石墨烯中光牵引电流与MoS2中非线性极化过程的共同贡献。由于3.1 eV泵浦时会在MoS2中产生移位电流,此时异质结界面电流由MoS2转移到石墨烯,与1.55eV泵浦时产生界面电流的方向相反,从而导致太赫兹波形的极性反转。相关工作不但有助于发展基于异质结的新型太赫兹辐射源,还提出了利用太赫兹发射光谱技术来探究异质结材料的界面电流与电荷转移动力学过程。相关的研究结果正在整理撰写中。