过渡金属氢氧化物单层纳米片的制备及其电化学性能研究

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随着人们对清洁能源需求的日益增长,超级电容器因其高的功率密度和循环寿命而受到人们的关注。目前,绝大多数超级都是基于活性碳材料(ACs)的对称性双电层电容器(EDLCs)。然而,ACs中大量存在的微孔限制了电解液参与电化学反应的效率,使比电容难以得到很大提高。层状双氢氧化物(LDHs)具有超高的理论比电容,并且可以通过剥片工艺剥离成单层片材料,使暴露的电化学活性面积增长,带来性能的大幅度提高,因而日益受到重视。  传统双金属LDHs的高电阻率及含有的非电活性元素(如Al)限制了其在超级电容器中的应用。过渡金属LDHs是单金属材料,无非活性元素,具有理论比电容高及储量丰富等特点,但过渡金属LDHs电中性的层结构不易剥片。本文基于过渡金属价态工程提出了制备易剥片过渡金属LDHs的新思路,并研究了其剥片产物在超级电容器中的电化学性能。主要进行了以下三方面工作。  (1)以水热法合成的Ni(OH)2纳米片为原料,以甲酰胺为剥离液制得了表面带正电荷的Ni(OH)2单层片,利用层层自组装工艺将Ni(OH)2单层片与改性碳纳米管(CNTs)进行静电吸附组装,获得层层交替的自组装膜。由于CNTs层的隔离,避免了Ni(OH)2单层片的叠合,同时CNTs层提供了良好的导电性。该材料制备的电极在5A g-1的充放电电流密度下,比电容高达2876 F g-1。  (2)以Ni(OH)2单层片与CNTs混合获得三维网络杂化结构,这样的网络有利于电荷的传输和电解质的扩散,同时带来高效的界面电化学反应,提高Ni(OH)2单层片的储电能力。制备的电极表现出很高的比电容和倍率性能,在2A g-1充放电电流密度下比电容高达3118 F g-1(3.15 F cm-2),并且在20 A g-1条件下仍能保持1881F g-1(1.9F cm-2)的高比电容值。  (3)以沉淀法制得的Co(OH)2纳米片为原料,基于局部化学桥接手段实现剥离的Co(OH)2单层片的相互连接,形成了具有高比表面积和良好导电性的类金属骨架结构赝电容电极材料。该材料可在不添加任何导电添加剂和粘合剂的情况下用于制备超级电容器电极,并且表现出了优异的电化学性能。制备的超级电容器器件具备高的能量密度和异常出色的循环稳定性。
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