论文部分内容阅读
铒(Er3+)掺杂及铒-镱(Er3+-Yb3+)共掺钇铝石榴石(YAG)在照明、探测与激光领域都具有广泛的应用价值。纳米粒径、规则形貌及良好的分散性对进一步提高YAG粉体的性能及后期加工都具有至关重要的作用。到目前为止,制备具有规则形貌的纳米级YAG还鲜见报道。本论文旨在采用一系列湿化学法制备粒径可控、分散性好且具有球形形貌的YAG:Er3+粉体,以满足其应用于生物示踪与激光陶瓷的需要。
本论文首先利用燃烧法制备YAG:Er3+,YAG:Er3+,Yb3+纳米粉体,通过测试Er3+单掺及Er3+-Yb3+共掺时粉体的近红外(near-infrared)和上转换(upconversion)光谱及荧光寿命,研究了Er3+、Yb3+离子在YAG中的发光机理。研究表明,用980-nm LD激发试样,在室温下观察到强烈的近红外和红/绿上转换发射。当Er+离子浓度为0.04 at%,Yb3+离子浓度为0.08 at%时,该试样红/绿上转换发射强度最强。仅在Yb3+离子高掺杂浓度时才会观察到源于合协上转换的蓝光发射。但TEM结果表明,燃烧法制备YAG粉体颗粒形貌不一,分散性一般。为改善上述问题及改变表面性质,通过TEOS水解的方法成功在YAG表面上包覆了一层厚度可调的SiO2层。
本论文还采用了Pechini型溶胶-凝胶法,通过调节初始溶液的pH值,研究其制备机理和所得的YAG:Er3+发光粉特性。结果表明,当初始溶液的pH值为3时,在同一煅烧温度下得到的粉体晶相纯度提高,发光强度较好。基于Pechini型溶胶-凝胶法在核壳材料制备方面的优越性,成功制备了以单分散SiO2为核,YAG:Er3+为壳的核-壳结构SiO2@YAG:Er3+发光粉。FESEM和TEM结果表明这种核-壳结构的发光材料表面致密,厚度均匀,既保持了单分散SiO2微球的形貌特征,又可通过反复包覆调控壳层厚度。在980-nm LD的激发下,SiO2@YAG:Er3+发光粉呈现出与纯相YAG:Er3+发光粉相似的发光特性。
本论文最后探讨了以共沉淀法制备核壳材料的可能性,同样采用单分散的SiO2为核,研究不同的尿素沉淀剂浓度下制备SiO2@YAG:Er3+发光粉。研究结果显示,当尿素与金属离子的量比为10:1时,能得到粒径为150 nm,壳层25 nm的SiO2@YAG:Er3+发光粉,表明共沉淀方法也是制备核-壳结构材料的理想方法之一。
通过对比这一系列湿化学法对单分散球形YAG:Er3+发光粉制备的影响,Pechini型溶胶-凝胶法的制备效果较好,且壳层厚度可通过多次包覆进行调节,而共沉淀法可以通过一次包覆得到单分散核壳结构SiO2@Y3Al5O12:Er3+粉体,其壳层表面较Pechini型溶胶-凝胶法制备的要粗糙。