【摘 要】
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目前,随着社会经济的不断发展和人口数量的持续攀升,由于化石燃料的燃烧以及人类活动等原因造成的大气中CO_2含量也逐年增加,这导致了温室效应的加剧,进而导致气候变化和全球变暖。而CO_2作为一种丰富且廉价的碳资源,采用催化加氢技术将其转化为有用的化学品和燃料如甲醇等,是合理利用CO_2并缓解CO_2排放带来的负面影响的有效途径之一。在CO_2加氢合成甲醇技术中,高性能催化剂的研发具有举足轻重的意义,
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目前,随着社会经济的不断发展和人口数量的持续攀升,由于化石燃料的燃烧以及人类活动等原因造成的大气中CO2含量也逐年增加,这导致了温室效应的加剧,进而导致气候变化和全球变暖。而CO2作为一种丰富且廉价的碳资源,采用催化加氢技术将其转化为有用的化学品和燃料如甲醇等,是合理利用CO2并缓解CO2排放带来的负面影响的有效途径之一。在CO2加氢合成甲醇技术中,高性能催化剂的研发具有举足轻重的意义,而掺杂助剂是改善甲醇合成催化剂性能的重要举措之一。本论文主要研究了一系列不同助剂对CuO-ZnO-ZrO2催化剂性能的影响,相关研究内容及结果如下:一、VIB族过渡金属氧化物对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的改性(1)采用共沉淀法制备CuO-ZnO-ZrO2-MxOy(M=Cr,Mo,W)催化剂,研究了Cr/Mo/W三种助剂金属氧化物对催化剂性能的影响。结果表明,MoO3和WO3的添加使CuO-ZnO-ZrO2催化剂的甲醇选择性和收率都明显增高,而Cr2O3的掺杂使催化活性略微降低。(2)采用共沉淀法制备WO3改性的CuO-ZnO-ZrO2催化剂,考察了WO3含量对催化性能的影响,发现当WO3掺杂量较少时(2 at.%和5 at.%),催化剂的CO2转化率和甲醇选择性均提高,而过量的WO3使得催化活性显著降低。催化剂的反应性能与其弱碱性位含量、铜比表面积和还原性紧密相关。二、IIIA族硼族元素的氧化物对CuO-ZnO-ZrO2催化剂的改性(1)采用改进的柠檬酸络合法制备B/Al/Ga/In改性的CuO-ZnO-ZrO2催化剂,探讨了这四种氧化物助剂对催化性能的影响。结果表明,Al助剂可明显提高金属Cu的比表面积,从而提高合成甲醇的活性。In助剂显著降低催化剂的活性。(2)采用不同改进的柠檬酸络合法制备Al改性的CuO-ZnO-ZrO2催化剂,研究以水作溶剂、水作溶剂+水热处理、乙醇作溶剂、乙醇作溶剂+乙醇热处理4种方法制备催化剂对催化性能的影响。结果表明,用乙醇代替水作溶剂制备催化剂可提高催化剂的性能,但无论采用何种溶剂,催化剂前驱体溶剂热处理的影响较小。
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