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本论文目的是研究用纳米金属颗粒(如纳米Fe、纳米Ni/Fe)作为有效的还原剂来处理水中氯代脂肪烃。在实验室条件下,用1.6mol/LNaBH4还原1.0mol/LFeCl3·6H2O制得纳米Fe颗粒,然后通过还原沉淀法在纳米Fe颗粒上镀一薄层Ni或Cu便获得纳米Ni/Fe或Cu/Fe双金属,BET比表面积为52.61m2/g,粒径为20~60nm。
在本研究中,采用批实验方法,以自制的纳米Ni/Fe双金属颗粒作为反应材料,选择最有代表性的CT和PCE作为目标污染物,并对其降解的中间或最终产物进行了检测,对反应动力学性质,反应机理和脱氯有效性进行了探讨。通过研究可得出以下一些结论:(1)反应动力学性质:纳米Ni/Fe双金属颗粒除了DCM之外对PCE、CT和TCM均有明显脱氯作用,且去除率都在98﹪以上,脱氯反应符合准一级动力学方程,标准化反应速率常数ksA为0.92~4.2mL·m-2·h-1,比商业级铁高1~2个数量级。
(2)产物组成:纳米Ni/Fe双金属颗粒降解氯代烃过程中产生更少或不产生氯代中间产物。纳米Ni/Fe对PCE脱氯时TCE、DCE和VC等中间产物的浓度均低于方法检出限,最终产物是氯离子和约占总碳103﹪乙烷。但纳米Cu/Fe和铸铁屑降解PCE有TCE中间产物产生。纳米Ni/Fe对CT进行脱氯时,DCM和CH4是主要的最终产物,分别为14﹪和25﹪;与铸铁屑和纳米Fe相比,纳米Ni/Fe降解CT时产生更少氯代中间产物TCM和更多的无毒烃类CH4。
(3)影响因素:温度、振荡速率、pH值、溶解氧(DO)、Ni/Fe质量百分比、纳米Ni/Fe双金属颗粒制备方式、污染物种类是影响纳米Ni/Fe降解水中氯代烃脱氯速率快慢的主要因素。
(4)纳米双金属脱氯加速机理分析:纳米Ni/Fe双金属颗粒对氯代烃脱氯的过程中,由铁腐蚀产生的H2可能成为氯代烃的主要还原剂,第二种金属Ni不溶解,它主要起催化剂作用,对H2转移起到重要的作用。由于催化剂Ni的存在,提高了对氯代烃的脱氯速率,同时降低了氯代中间产物产量。