单分子电子学利用单个分子作为电子元件的功能单元,是替代硅基电子器件的一种潜在可能,受到了物理、化学、电子等多个领域的广泛关注。一方面,单个分子的尺度极小,它的性质由量子力学效应所主导,具有分立的能级结构。研究单能级系统的输运行为,有利于基础科学的发展;另一方面,单个分子有望实现更高的集成度,可以减小功耗、降低成本。丰富的分子种类可以产生更多的电学功能,有利于应用技术的发展。随着微纳加工、分子合成和实验设备的进步,研究人员已经实现了对单个分子的输运研究。论文将主要研究Gd@C82和Au25两种团簇的单分子输运物理,希望理解单分子的输运机制,寻找单分子的应用潜能。论文针对单分子器件的实现进行了微纳加工流程的设计,首先利用干法氧化的方法生长了薄的氧化硅层,作为调节分子化学势的绝缘层。然后利用光刻、电子束光刻等微纳加工手段制备出了足够多的单分子器件用于实验测量。最后借助负反馈电迁移法断裂出纳米间隙,将分子耦合进间隙中,研究相关分子的电输运物理。富勒烯和内嵌富勒烯由于其独特的几何结构,是单分子电子学研究领域的热点。我们通过电弧放电的方法制备出了Gd@C82材料,并将单个分子耦合进测量电极的纳米间隙中,制备出单分子器件。在低温下调节器件的栅极,并测量分子的伏安特性曲线,观测到了库仑振荡、单电子输运等单分子器件的典型特征。有趣的是,当施加的栅极电压超过一定的阈值后,器件的库仑振荡峰位以及微分电导强度图中的库仑边斜率发生了可逆的改变。我们对分子态可逆转变过程做了细致的理论计算,发现Gd原子在C82笼中存在两种可能的位置,且均不在碳笼的几何中心,整个分子类似一个单电偶极的驻极体,背栅电场操控了偶极的翻转。利用两个分子态在同一测量条件下的差异,设计了一个单分子存储器,成功的演示了存储、读取和复位的操作。Au25作为团簇领域中研究最广泛的一种团簇,对团簇物理的认识起到了极大的推动作用。论文首先通过化学合成的手段制备出了具有硫醇基的棒状Au25,然后研究了Au25的单分子电输运。在实验上观测到了Au25单分子器件的库仑振荡现象,成功的调控了Au25分立的能级,并在微分电导强度图中观测到了库仑钻石图,实现了基于Au25的单电子输运。实验中,由于Au25与电极耦合的不对称,表现出了整流比达到40的单分子整流效应,通过栅极可以有效的调控整流比,甚至达到对整流方向的翻转。另外,通过改变单分子器件的测量温度,发现在高温度下器件仍可以保持较高的整流比,并系统地研究了单分子输运中温度的影响机理。