【摘 要】
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负载型贵金属催化剂一般由贵金属纳米颗粒与金属氧化的载体构成,具有较强的催化性能,能够广泛应用于能源化工、金属催化、环境工程等领域。在此类催化剂中,电子-金属-载体相互作用(EMSI)能够影响催化剂的催化活性,改变催化剂的催化性能,所以其机理和作用方式的探究显得尤为重要。本论文具体工作如下:第一部分通过尿素沉淀法合成Co_3O_4 NW,利用硼氢化钠表面处理制造氧空位,利用氧空位锚定金,制备金基催化
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负载型贵金属催化剂一般由贵金属纳米颗粒与金属氧化的载体构成,具有较强的催化性能,能够广泛应用于能源化工、金属催化、环境工程等领域。在此类催化剂中,电子-金属-载体相互作用（EMSI）能够影响催化剂的催化活性,改变催化剂的催化性能,所以其机理和作用方式的探究显得尤为重要。本论文具体工作如下:第一部分通过尿素沉淀法合成Co3O4 NW,利用硼氢化钠表面处理制造氧空位,利用氧空位锚定金,制备金基催化剂。用于香兰素转移氢化反应,最终可以在240℃、3 h、40 mg的条件下达到>99%的转化率和>99%的选择性。并且讨论了溶剂对反应的影响,活性氢来自于醇类物质中羟基的H和其相连的C上的H,供氢能力:仲碳>伯碳,为转移氢化反应的溶剂选择提供经验。第二部分利用类似的方法合成铂、钯基催化剂,对其金属与载体间的电子-金属-载体相互作用进行研究。利用氧空位锚定金后,会造成金与载体间的电子转移,电子从载体转移至金,并且随着电子的转移,催化剂对反应物官能团的吸附产生逆转,改变了催化剂的活性。说明贵金属与载体间存在电子-金属-载体相互作用,影响了催化剂的电子状态,提升了催化剂的催化活性。最后还讨论了异丙醇脱氢、香兰素加氢的反应过程,解释了温度对其反应选择性的影响,为反应的进一步研究提供基础。对于电子-金属-载体相互作用的研究也有助于打开催化剂设计的思路,为高效催化剂的制备提供新思路。
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