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随着我国经济社会的发展,工业和城镇化进程快速推进,能源消费剧增,污染物大量排放带来多种大气环境问题。多环芳烃(PAHs)及其衍生物(NPAHs和OPAHs)因其持久性广泛存在于环境介质中,是最重要的大气污染物之一。尽管NPAHs浓度比PAHs低一到两个数量级,但多环芳烃的衍生物(NPAHs和OPAHs)与PAHs相比具有更强的致癌和致突变效应。为了查明济南春季大气PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs的污染特征,本研究于2016年3-5月,利用智能中流量PM2.5采样器采集了济南大气PM2.5样品,使用气相色谱质谱联用仪(GC/MS-MS)分析了样品中的18种PAHs,16种NPAHs和5种OPAHs。系统研究了济南春季不同天气情况下(包括灰霾、沙尘等)大气PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs的浓度水平、来源、致癌风险及远距离传输的影响。基于实验所得数据,本研究系统掌握了济南春季大气PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs的污染水平及日变化特征。作为我国污染最严重的城市之一,济南春季大气PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs的浓度分别为39.37 ng m-3、1.82 ng m-3 和 10.49 ng m-3,且呈现夜间平均浓度(47.91 ng m-3、2.20 ng m-3 和12.36ngm-3)高于白天平均浓度(32.54ngm-3、1.52ng m-3和 8.98 ng m-3)的日变化规律。研究还发现济南春季大气PM2.5中PAHs及OPAHs平均浓度的最高值均在灰霾天,而NPAHs平均浓度最高值出现在沙尘天1。MMW和HMW多环芳烃对ΣPAHs浓度的贡献(52%和25%)大于LMW多环芳烃(23%)。应用特征比值和主成分分析法(PCA),本研究查明了济南春季大气PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs的主要来源,并分析了 NPAHs的二次生成方式。发现济南春季大气PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs主要来源于石油和煤炭燃烧、机动车尾气排放和生物质燃烧。济南春季大气PM2.5中NPAHs二次生成方式以与OH自由基催化反应方式为主。通过计算全生命周期的癌症风险增加量(ILCR)对济南春季大气PM2.5中PAHs及NPAHs对不同年龄段人群的人体健康暴露风险进行了评估,发现随着年龄的增长,ILCR及总致癌风险越来越高,其中蹒跚学步的孩子(1-6岁)阶段ILCR高于儿童、青少年及成人(18-30岁)阶段,但最高值出现在成人(30-70岁)阶段。利用后推气流轨迹聚类分析,本研究还查明了济南春季大气气流传输特征。济南春季大气PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs污染主要受本地污染源的影响,同时也受到起源于蒙古国和中国内蒙古,途径河北省,渤海湾等地的气流远距离传输影响。