卟啉电化学发光体系的研究与应用

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电化学发光(Electrochemiluminescence,ECL)是一种将电化学与化学发光完美结合的光电技术;通过它不仅可以得知材料的电化学特性(如氧化还原能力、催化能力等),而且还能得知其光学信息(如光谱、能级、跃迁机制等)。ECL具有高灵敏性、高选择性、高可控性以及低背景噪音等优势;现已被广泛用于传感器的构建、细胞与指纹的成像、电化学发光器件等。然而,高性能发光剂的研发与应用一直是高灵敏ECL分析技术发展的难点与重点所在。卟啉作为一类自然界中常见的有机化合物,其在ECL领域中也有着重要的应用。制备简单、易被修饰、极性可控以及单体发光效率较高是卟啉在ECL领域中的优势所在;然而,我们仍需要去克服卟啉稳定性差、易聚集以及Q带吸收弱等科学难题。因此,本文的研究内容主要包括卟啉相关的ECL体系的构建与应用、卟啉ECL效率的提高以及卟啉结构的优化。具体研究内容分为以下三部分:第一部分:氧参与卟啉电化学发光及外围取代基/中心金属对其调控的研究。该工作系统地研究了氧参与卟啉ECL的发光机理,并且探究了外围取代基与中心金属对这种发光行为的调控。经过实验和理论计算,我们得到了一些具有指导意义的结论。期望该工作能够为卟啉ECL体系的发展提供一定的理论依据。第二部分:仿生界面电子诱导电化学发光体系的构建。从仿生的角度首次建立了一种全新的界面电子诱导电化学发光(IEIECL)体系。该体系成功地解决了疏水性发光剂难用于水相体系检测的科学难题,且为液/液界面电荷转移机制的研究提供了一条新途径。第三部分:3D ECL光谱探测平台的构建。该工作中,我们设计并建立了3D ECL光谱探测平台。利用该平台可以进一步研究发光体内部结构的优化以及ECL效率的提高,并为ECL技术的发展开辟了一条新道路。
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