BiOBr和C3N4的制备、表征及可见光催化氧化罗丹明B性能研究

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二维纳米结构Bi OBr和g-C3N4具有合适的禁带宽度、特殊的电子结构、优异的化学性质、环境友好和成本低廉等优点,在光催化氧化染料废水领域引起了国内外的广泛关注。目前,Bi OBr和g-C3N4纳米片存在制备方法、量子产率、光能利用、光催化氧化、循环使用等理论和实践方面的缺陷,还不能满足光催化氧化染料废水的实际应用。因此,论文采用常温简易方法设计和制备具有二维纳米结构的Bi OBr纳米片,并构建Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯纳米复合物增强其可见光催化氧化有机染料罗丹明B(Rh B)的活性;通过对不同前躯体及其制备的g-C3N4纳米片进行系统研究,为可见光催化氧化有机染料Rh B选择合适的前躯体提供理论支撑,并通过常温高效捕集大气中CO2构建g-C3N4/(Bi O)2CO3二维纳米异质结增强其可见光催化氧化有机染料Rh B的活性。最后,采用简易方法构建了具有特殊形貌的g-C3N4/Bi OBr二维纳米异质结增强其可见光催化氧化有机染料Rh B的活性。结合多种现代分析测试技术对制备的光催化剂进行物理化学性能的研究,并考察其对有机染料Rh B可见光催化氧化的机理。论文研究结果为高效利用可见光催化氧化技术降解染料废水提供了基础研究数据和理论支撑。主要研究内容如下:①Bi OX(X=Cl、Br、I)纳米片的常温制备、表征及可见光催化氧化Rh B性能研究以Bi(NO3)3?5H2O和KX(X=Cl、Br、I)作为原料,通过常温一步法分别合成了Bi OCl、Bi OBr和Bi OI纳米片光催化剂。首先,结合XRD、SEM、TEM、UV-vis DRS、TG-DSC和BET比表面积测定等现代分析测试技术,对Bi OCl、Bi OBr和Bi OI纳米片的晶体结构、形貌特征、光学性能、热稳定性及比表面积进行了全面的表征和分析,并对其常温生长机理进行了合理的解释。其次,在可见光(λ>420nm)辐照下光催化降解Rh B来分别评价光催化剂的光催化氧化活性,结合能带结构模型、微形貌特征和光学特性,对Bi OCl、Bi OBr和Bi OI之间光催化氧化活性的差异进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了Bi OCl和Bi OBr的可见光催化氧化稳定性。②Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯纳米复合物的常温制备、表征及可见光催化氧化Rh B性能研究以Bi(NO3)3?5H2O和KBr作为原料,分别以石墨烯和氧化石墨烯作为构建二维复合物的模板。在常温一步法合成Bi OBr纳米片的基础上,采用原位自组装技术分别构建Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯二维纳米复合物新型可见光催化剂。Bi OBr纳米片分别与石墨烯和氧化石墨烯的界面紧密结合形成二维纳米复合物,有助于增强Bi OBr的可见光催化氧化活性。首先,结合XRD、Raman、TEM、UV-vis DRS和BET-BJH等现代分析测试技术,对Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯的晶相组成、形貌结构、化学组成、光学特性、比表面积和孔容进行了全面的表征和分析,对其常温下的自组装机理进行了合理的解释。其次,在可见光(λ>420 nm)辐照下光催化降解Rh B来评价光催化剂的光催化氧化活性,结合分析表征结果,对增强Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯可见光催化氧化Rh B的原因进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了Bi OBr-石墨烯和Bi OBr-氧化石墨烯的可见光催化氧化稳定性。③前躯体对g-C3N4光催化剂的多重性影响及可见光催化氧化Rh B性能研究通过高温一步缩聚法合成了具有特殊二维层状结构的g-C3N4光催化剂即CN-T(前驱体为硫脲)、CN-D(前驱体为二氰二胺)、CN-M(前驱体为三聚氰胺)和CN-U(前驱体为尿素)。首先,结合XRD、FT-IR、TEM、UV-vis DRS、TG-DSC和BET-BJH等现代分析测试技术,对CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的晶体结构、化学组成、形貌特征、光学性能、热稳定性、比表面积和孔结构进行了全面的表征和分析,对CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的缩聚机理及差异进行了合理的解释。其次,在可见光(λ>420 nm)辐照下光催化降解Rh B来评价光催化剂的光催化氧化活性,结合光学特性、化学组成和形貌特征,对CN-T、CN-D、CN-M和CN-U光催化氧化Rh B的活性差异进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了CN-T、CN-D、CN-M和CN-U的可见光催化氧化稳定性。④g-C3N4/(Bi O)2CO3二维纳米异质结的常温原位构建、表征及光催化氧化Rh B性能研究以硫脲作为合成g-C3N4纳米片的前躯体,以Bi(NO3)3?5H2O作为合成(Bi O)2CO3纳米薄片的原料。以g-C3N4纳米片作为构建二维纳米复合物的模板,采用常温高效捕集大气中CO2原位自组装构建新型g-C3N4/(Bi O)2CO3二维纳米异质结可见光催化剂。通过g-C3N4和(Bi O)2CO3合适的能带组合和有效的晶面复合成功的构建了二维纳米异质结,有利于增强g-C3N4和(Bi O)2CO3的可见光催化氧化Rh B的活性。首先,结合XRD、FT-IR、XPS、TEM、UV-vis DRS、PL、BET-BJH等现代分析测试技术对光催化剂的晶相组成、化学成分、结合键能、形貌结构、光学特性、比表面积和孔结构进行了全面的表征和分析,对常温下高效捕集CO2构建二维纳米异质结的形成机理进行了合理的解释。其次,在可见光(λ>420 nm)辐照下光催化降解Rh B来评价g-C3N4/(Bi O)2CO3的光催化氧化活性。结合ESR分析表征结果,对增强g-C3N4/(Bi O)2CO3的可见光催化氧化Rh B机理进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了g-C3N4/(Bi O)2CO3的可见光催化氧化稳定性。⑤g-C3N4/Bi OBr二维纳米异质结的常温原位构建、表征及光催化氧化Rh B性能研究以三聚氰胺作为合成g-C3N4纳米片的前躯体,以Bi(NO3)3?5H2O作为合成Bi OBr纳米片的原料。以g-C3N4纳米片作为构建二维纳米复合物的模板,采用常温原位自组装技术构建新型g-C3N4/Bi OBr二维纳米异质结可见光催化剂。通过g-C3N4和Bi OBr纳米片有效的晶面复合和合适的能带组合成功的构建了二维纳米异质结,有助于增强g-C3N4和Bi OBr的可见光催化氧化活性。首先,结合XRD、FT-IR、TEM、UV-vis DRS、PL、BET-BJH等现代分析测试技术对光催化剂的晶相组成、化学成分、形貌结构、光学特性、暴露晶面、能带匹配和比表面积进行了全面的表征和分析,并对其常温原位自组装机理进行了合理的解释。其次,在可见光(λ>420 nm)辐照下光催化降解Rh B来评价g-C3N4/Bi OBr的光催化氧化活性,并对g-C3N4/Bi OBr增强可见光催化氧化Rh B机理进行了合理的解释。最后,通过四次循环可见光催化降解Rh B的试验,评价了g-C3N4/Bi OBr的可见光催化氧化稳定性。
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