【摘 要】
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铀是国家的重要战略资源,作为最重要的天然核燃料,近年来随着核工业的飞速发展产生了大量的含铀废水。铀酰离子是铀在水介质中最稳定、溶解性最好的一种离子形式,它可以通过生态循环进入地表水系统,其化学毒性和放射性往往会对人体和环境造成不可逆的伤害。因此,加强对含铀废水的分离富集,对于缓解我国铀资源的供需矛盾及保护生态环境具有十分重要的意义。金属有机骨架化合物（Metal-Organic Framework
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铀是国家的重要战略资源,作为最重要的天然核燃料,近年来随着核工业的飞速发展产生了大量的含铀废水。铀酰离子是铀在水介质中最稳定、溶解性最好的一种离子形式,它可以通过生态循环进入地表水系统,其化学毒性和放射性往往会对人体和环境造成不可逆的伤害。因此,加强对含铀废水的分离富集,对于缓解我国铀资源的供需矛盾及保护生态环境具有十分重要的意义。金属有机骨架化合物（Metal-Organic Frameworks,简称MOFs）,它是一种以金属离子或金属团簇为中心,有机配体为桥连的一类晶态多孔材料。目前,MOFs的研究热点主要集中在合成新型的金属有机骨架化合物,探索新的配合物骨架,在MOFs骨架上接枝新的化学基团,拓展其应用领域。磷氧基团可以作为核废料中锕系元素的配体,如果将磷氧基团接枝到MIL-125-NH2上,结合两者的优势,使氨基和磷氧基协同螯合铀酰离子来提高其对铀酰离子的选择分离性能,能有效提高材料的吸附量。而磁性MOFs材料,不仅具有MOFs的多孔性,且吸附后可以简便的与水溶液分离。所以,磁性MOFs材料应用于处理放射性含铀废水具有巨大的发展前景和诱人的发展潜力。因此本文利用溶剂热法合成了MIL-125-NH2,然后使用磷酸酯对MIL-125-NH2进行杂化修饰,得到MIL-125-NH-PO磷酸酯衍生物,最后利用共沉淀法制备出Fe3O4/MIL-125-NH-PO复合材料,并用SEM、FT-IR、XRD、TGA和EDS对其进行表征,考察了不同条件下三种材料对铀酰离子的吸附性能,以寻求一种高效率、高选择性的铀酰离子吸附剂。主要研究内容和结论如下:（1）以2-氨基对苯二甲酸,钛酸四丁酯等为原材料,通过溶剂热法合成制备MIL-125-NH2。以二苯基次膦酰氯,乙腈等为原材料,通过溶剂热法合成法改性MIL-125-NH2制备得到MIL-125-NH-PO。研究结果表明:MIL-125-NH2和MIL-125-NH-PO在p H=5,c0=40 mg·L-1,T=298K,m=3mg条件下最大吸附量分别为225.74 mg·g-1和415.05 mg·g-1。磷酸酯改性后的MIL-125-NH-PO明显提高了MIL-125-NH2的吸附能力,且MIL-125-NH-PO对铀酰离子具有良好的选择性,在有多种不同的金属离子共存的情况下,仍有较高的吸附量。（2）以MIL-125-NH-PO、氯化铁六水合物、氯化亚铁四水合物等为原材料,通过共沉淀法合成制备Fe3O4/MIL-125-NH-PO。研究结果表明:在p H=6,m=3 mg,c0=50 mg·L-1,t=150 min、T=298 K下达到吸附平衡,吸附量最高可达458.33 mg·g-1。吸附过程符合准二级动力学模型,说明吸附是以单层表面吸附为主,体现了化学吸附的特征,吸附过程是自发、放热、熵减的过程。且经过5次循环实验后,吸附量仍可达372.89mg·g-1,有着良好的回收和再利用性能。综上,Fe3O4/MIL-125-NH-PO对铀酰离子具有良好的吸附性能,是一种潜在的选择性分离富集含铀废水的吸附材料。
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