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化工类企业在生产及搬迁的过程中,会造成不同程度的持久性有机物及重金属污染,其多样性及生物难降解性加大了受污染土壤治理的难度。传统的复合污染土壤修复方法存在成本高、二次污染、修复周期长及修复不彻底等各类问题。高级氧化中的脉冲放电等离子体技术因其无选择性、快速高效、无二次污染等优点,近年来在不同领域均受到广泛关注。鉴于其优越性,本文建立一种脉冲放电系统,采用不同电极形式,探究该技术对污染土壤中不同类型污染物去除的有效性,并初步分析了有机物-重金属的相互作用规律。 (1)建立网-网电极式脉冲放电等离子体土壤修复反应系统,以多环芳烃中的芘为目标物,通过测量芘降解率的变化,考察电气参数、土壤参数及载气参数等对芘降解特性的影响,得出网-网式脉冲放电等离子体系统的较优参数。在峰值电压为18 kV,土壤pH值为6.0,土壤含水率为5%,空气流速为1.0 L/min的条件下,100 mg/kg的芘污染土降解率可达87.9%。酸性土壤及较干燥的土壤均有利于土壤中芘的降解。一定范围内增大空气流速,土壤中芘的降解率提高。随着芘浓度的升高,其降解率下降。通过HPLC及GC/MS等分析手段,鉴定芘的氧化降解产物主要为邻苯二甲酸酯类物质。 (2)建立针-网电极式脉冲放电等离子体土壤修复反应系统,以对硝基酚(p-nitrophenol,PNP)为目标物,在前人研究得出的系统较优电气参数下,考察放电时间、土壤参数的变化对系统中PNP降解的影响。随着土壤中PNP浓度的升高,其降解率逐渐下降;酸性土和碱性土均比中性土更利于PNP的降解。通过HPLC及GC/MS等分析手段,鉴定PNP的降解产物主要为邻苯二酚、苯酚及小分子酸类物质。 (3)在各个系统较优运行参数下,选择六价铬作为重金属的代表物,分别考察网-网式脉冲放电系统对芘-铬复合污染土壤的修复效果及针-网式脉冲放电系统对PNP-铬复合污染土壤的修复效果,探究不同电极形式下脉冲放电等离子体技术对不同类型有机物-重金属复合污染土壤修复的普遍适用性,考察脉冲放电系统中有机化合物-重金属之间的相互作用规律。研究表明,两种电极类型的脉冲放电系统对芘-铬复合土壤及PNP-铬复合污染土壤均有很好的修复效果。不同系统中有机化合物-重金属之间的相互影响规律不尽相同:网-网式放电系统中,添加不同浓度六价铬对芘及铬的去除均有一定不利影响,而一定程度上增加芘的浓度则对系统中芘的去除率有利;在针-网式放电系统中,一定程度上升高六价铬浓度有利于土壤中PNP的氧化降解,而随着PNP浓度的提高,其氧化率有所下降,六价铬还原率则无明显变化。