石墨烯是只有单层碳原子厚度的二维碳材料,具有许多优异的性质。自石墨烯问世以来关于石墨烯的研究便受到人们的广泛关注。石墨烯是目前发现的导热系数最高的物质,石墨烯导热材料的研究对于解决现代高速发展的电子器件的散热问题意义重大。但是,目前石墨烯的制备方法包括机械剥离法、化学气相沉积法、氧化石墨还原法、溶剂剥离法等,都不能大批量制备高质量的石墨烯,从而限制了石墨烯在导热领域的研究进展。此外,目前关于石墨烯导热材料的研究主要集中在纯石墨烯导热膜及石墨烯高分子导热材料这两个方向。其中纯石墨烯导热膜导热系数高,但是机械性能较差;石墨烯高分子导热材料机械性能较好但是其导热性能存在很大的提升空间。因此,寻找高效大量制备高质量石墨烯的方法并利用其优异的导热性能制备高性能的导热复合材料的研究对于推进石墨烯的发展及解决电子器件的散热问题而言意义重大。本文采用超临界二氧化碳在高速剪切及快速泄压的辅助作用下对膨胀石墨进行剥离以制备石墨烯纳米片。实验结果表明,此方法的剥离效果明显,十层以内的石墨烯产率在95%以上。同时,通过X射线衍射及拉曼光谱分析发现,剥离得到的石墨烯缺陷较少,不含杂原子官能团。实验采用混酸对石墨烯进行部分氧化处理以增加其水溶性,酸处理后的石墨烯水溶液可稳定存在数周。对比酸处理前后的石墨烯样品的拉曼光谱图及热重曲线发现,酸处理后石墨烯中的缺陷增多,引入的官能团所占比例为10 wt%,这一比例的缺陷对于石墨烯性质的影响较小。本文以牛皮纸为原料制备纤维素纳米纤丝,纳米纤丝的直径在2-50 nm之间,长度为数微米。酸处理石墨烯与纳米纤维素的混合溶液经抽滤可以制备得到柔性复合导热膜。实验结果表明,在与纳米纤维素复合后,薄膜的机械性能明显提升。纯石墨烯薄膜的拉伸强度不到5 MPa,而纤维素含量为25 wt%的复合膜的机械强度高达40.1 MPa。同时,复合膜的导热性能优异,石墨烯含量为10 wt%的复合膜的面内导热系数为12.4 W m^-1 K^-1,远高于传统的石墨烯高分子复合导热材料。通过电镜观察发现,石墨烯在导热膜内平行紧密堆叠,形成了良好的导热网路,因此复合导热膜的导热系数较高。