Sb2Se3薄膜载流子复合与Sb2Se3/CdS界面电子转移过程的研究

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超快光谱技术可以深入地描述材料载流子的复合、转移瞬态行为。这些信息有助于人们理解材料的光物理特性,表征光电材料或器件的性能。硒化锑(Sb2Se3)是一种低成本、环境友好的半导体材料,Sb2Se3具有较高的吸光度,对可见光波段的吸收系数在10-5以上。其带隙常温下在1.1-1.3e V之间,与硅的带隙非常接近。同时还具有高的载流子迁移率(电子15 cm~2/V·s,空穴42 cm~2/V·s),非常适合作为光伏器件。目前Sb2Se3太阳能电池的光电转化效率已经达到10%。飞秒瞬态吸收光谱以及瞬态反射光谱,可以分别探究材料体相信息和表面信息,获得器件应用条件下Sb2Se3薄膜的光物理性质。本文主要利用飞秒瞬态反射光谱,分析Sb2Se3薄膜表现的主要载流子复合特征,以及Sb2Se3/Cd S传输层之间的电子转移过程。利用飞秒瞬态吸收光谱,分析Sb2Se3薄膜载流子复合的能带模型,以及载流子复合信息。主要结论如下:(1)根据前人已有的文献,考虑光生载流子引起的Drude效应、带的填充效应、带隙收缩以及晶格温度上升对Sb2Se3表面相对反射率变化(?)的影响,建立用于表面瞬态反射谱分析的理论模型。(2)对共载气输送沉积(VTD)的Sb2Se3薄膜测量瞬态反射光谱进行分析,得到Sb2Se3薄膜表面载流子热化、带隙收缩时间约0.2-0.5ps,估计热载流子冷却时间3-4ps。对比Sb2Se3、Sb2Se3/Cd S界面以及Cd S薄膜的表面瞬态反射谱,实验证实光激发1.6ps内Sb2Se3/Cd S界面处存在明显自由电子转移过程。进一步在100-500 ps时间尺度内对比对Sb2Se3、Sb2Se3/Cd S界面的瞬态反射谱发现,Cd S层可以加速Sb2Se3内束缚载流子的复合。这表明在Sb2Se3/Cd S界面处同时存在浅束缚电子转移过程。(3)测量载气输送沉积法制备的Sb2Se3薄膜的瞬态吸收光谱,根据瞬态吸收光谱特征和动力学行为,利用双导带-多价带模型对Sb2Se3薄膜瞬态吸收光谱进行解释。其中720 nm、850nm漂白峰源于价带V3→C1跃迁受阻和价带V2→C1跃迁受阻。带边1000 nm处激发态吸收信号源于导带电子的C1→C2跃迁。本文同时分析了Sb2Se3自由载流子寿命对泵浦光强的依赖关系。实验测量发现,720nm和850nm漂白信号的衰减速率随着泵浦光能量增加而加快。这表明高载流子浓度引起的俄歇复合速率与载流子的束缚速率接近,两种载流子复合通道可以形成竞争关系。本文还通过变温实验证实,Sb2Se3薄膜表面的载流子向导带底的弛豫速率、自由载流子束缚速率与热力学温度无关。
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