金属有机骨架(Cu-MOF)催化NH3-SCR反应去除NO的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:pazixu
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氮氧化物(NOx)是大气中的主要污染物,也是引发光化学烟雾、臭氧层破坏等污染问题的重要原因。目前在我国工业迅猛发展的态势下,NOx的排放量并未得到有效的控制。所以NOx减排和对其的污染治理成为我国当下的热点问题。在众多污染控制技术中,氨法选择性催化还原(NH3-SCR)去除NOx是目前应用较广泛和脱硝效率较高的技术之一,其中催化剂作为脱硝技术的关键因素,决定着催化反应的效率。金属有机骨架化合物(MOFs)拥有超大的比表面积,规则的孔道结构和配位不饱和的金属活性位,在催化领域得到了广泛的应用,虽然很少报道将MOFs应用于气相催化,但在脱硝领域,其一直被认为是很有应用前景的催化剂。本文中,Cu3(BTC)2(均苯三甲酸合铜)、Cu-Ag-BTC和Ag/Cu3(BTC)2催化剂成功合成并作为NH3-SCR的催化剂,通过多种表征手段考察了催化剂的物理化学性质。具体研究成果如下:(1)采用电化学方法成功制备Cu3(BTC)2催化剂。通过优化溶剂、电压、电解时间等反应条件,制备出纯净、晶型结构良好的Cu3(BTC)2材料,产率高达97.2%。热重测试表明催化剂在310℃下可以保持良好的热稳定性。应用于NH3-SCR反应,发现活化温度对Cu3(BTC)2的催化性能有很大影响,经240℃活化的Cu3(BTC)2的催化性能最佳,其在220-280℃温度窗口下的NO转化率为90%,并用in-situ FTIR技术对NH3-SCR的反应机理进行了探究。(2)采用离子交换方法成功制备了双金属Cu-Ag-BTC催化剂,Ag离子的引入并没有改变催化剂的骨架结构,在NH3-SCR反应,银含量为10 wt%的Cu-Ag-BTC催化剂经过230 ℃活化后脱硝效率达92%。(3)采用紫外还原的方法成功将贵金属Ag纳米颗粒负载到Cu3(BTC)2催化剂上,发现Ag纳米颗粒以球状结构高度分散在Cu3(BTC)2骨架结构的表面,Ag纳米颗粒和Cu3(BTC)2的共同催化作用,提高了催化剂的脱硝效率,负载量为15 wt%的Ag/Cu3(BTC)2催化剂在200-260℃有100%的NO转化率。
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