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光催化氧化技术研究的主要内容包括催化剂制备工艺和光催化反应影响条件。随着该技术在水污染处理中的应用,纳米TiO2粉体的制备工艺已逐渐成熟并进入产业化生产阶段。但是纳米TiO2存在易失活,难以分离,不便回收等缺点,极大地限制了光催化氧化技术在环境保护中的实际应用,因此制备出既保持高TiO2活性,又便于回收利用的负载型TiO2成为环境保护应用研究热点之一。
本文用自制的负载型TiO2/AC催化剂,选取活性蓝M-2GE,直接酸性大红4BS,直接耐晒黑D作为目标污染物,进行紫外光催化降解实验研究。
催化剂制备以活性炭为载体,钛酸丁酯为前驱体,采用溶胶—凝胶技术,通过控制水解酸化条件,获得TiO2溶胶,然后用搅拌蒸干的方法将TiO2溶胶负载在活性炭载体上,经高温焙烧活化,制得负载型TiO2/AC。对催化剂性能测试表明:500℃条件下制备二次负载TiO2/AC性能最好。
采用该催化剂光催化降解活性蓝M-2GE,直接酸性大红4BS,直接耐晒黑D染料溶液得出最优光催化降解条件并推导出光催化降解机制和反应历程。得出主要结论为:(1)TiO2/AC催化剂投加量为2g/L,实验染料在酸性(活性蓝pH值为2左右)或碱性条件下(酸性大红和直接黑在pH在10~12)表现出最好的光催化降解效果;(2)无机盐盐浓度对三种染料溶液的光催化降解有抑制作用,且抑制程度与盐和染料的种类不同而存在差别。(3)在实验的浓度范围内,服从一级动力学反应,随着有机物浓度的增大,反应速率常数不断减小;(4)催化剂活性比较稳定,催化剂重复使用七次后,对活性蓝,直接耐酸大红光催化活性保持在95%左右,对直接黑光催化活性稍低,但仍保持在90%以上。(5)TiO2/AC对三种染料光催化降解色度去除率和CODcr去除率降解趋势并不同步,色度去除效果好于CODcr去除效果。(6)同样实验条件下,模拟废水色度去除率比染料溶液色度去除率略低。且染料模拟废水光催化降解过程中也出现了CODcr和色度去除降解趋势不一致及光催化降解过程中CODcr不同程度增加之后迅速下降的现象。(7)光催化降解染料UV—Vis光谱图和CODcr降解趋势推导染料光催化降解可能历程为:染料经TiO2/AC光催化氧化后,分子中的发色基团得到破坏,分子中的苯环、萘环等键能较高的基团被打开,降解成非常难降解的羧酸类物质