氢元素在地球上的储量丰富且生成产物对环境无污染,因而一直以来被视为一种理想的能量载体和储能媒介。近年来,越来越多的科研工作者开始注意到碳纳米材料有着一系列作为潜在储氢材料的优势。这些优势包括高的氢气储存比,运输存放中的安全性以及氢气充放过程中的高效性等。而碳纳米材料作为氢分子吸附材料的理论和实验研究又多集中在用金属原子掺杂碳纳米材料来提高氢气的储存能力这个领域。基于上述背景和原因,本论文工作主要研究夹层石墨烯,金属原子嵌入式石墨烯和石墨炔三种掺杂金属原子的碳纳米材料上的氢分子吸附问题。本文的第一部分研究了一种夹层石墨烯结构的储氢性能。这种夹层石墨烯结构是通过把金属原子和乙烯分子插入双层石墨烯中的方式来实现的。如何增大双层石墨烯结构的层间距进而提高材料的氢气储存能力一直以来都是一个挑战,而我们这一部分的工作就是提供一种能够增大双层石墨烯层间距的理论模型。基于密度泛函理论的计算结果表明此夹层石墨烯结构模型层间距达到了吸附氢分子所需的最优层间距,能增大氢分子有效的储存空间和提高氢气储存质量比。计算结果还显示,有过渡金属钛原子参与的夹层石墨烯结构,其稳定性要高于碱金属锂原子参与的结构。本文的第二部分提出了一种把石墨烯中的碳原子用钛原子进行取代的嵌入式石墨烯结构模型。计算模拟结果表明,这种结构模型有比较好的氢分子吸附性能,因为此结构模型中吸附的氢分子没有发生解离现象。氢分子在吸附过程中并未发生解离,因而吸附的氢分子都是以分子态的形式存在。此结构中氢分子的分子态储存形式,决定了其不需要在极端的温度和压强条件即可释放。通过计算可知,钛原子双空穴掺杂的结构双侧吸附点位上最多可吸附8个氢分子。并且我们设计的结构在吸附和释放的过程中是稳定的,所以这种材料有较高的可重复利用性。态密度分布分析表明在氢分子和钛原子双空穴掺杂石墨烯层之间没有发生电荷转移。本文又研究了一种新型碳纳米材料石墨炔的储氢能力。石墨炔拥有比石墨烯更大的表面积质量比,因而是一种很有潜力的储氢材料。在石墨炔的空穴位上,碱金属锂原子和过渡金属钛原子都可以被吸附形成金属原子石墨炔复合物,从而可以作为氢分子的吸附基。计算结果显示每个上述吸附基可以吸附4个氢分子,其中锂原子吸附的氢分子没有发生解离,而钛原子吸附的第一个氢分子会发生解离。在满足sp杂化的桥位b上,锂原子和钛原子都难以形成有效的氢分子吸附位,而在满足sp杂化的另外一个桥位a上,锂原子可以吸附在这个位上形成稳定的结构,钛原子则难以形成稳定的氢分子吸附基结构。除此之外,本文还介绍了我们正在进行的研究工作,即研究范德瓦耳斯力对碳纳米材料上氢分子吸附问题的影响。一直以来在储氢领域很少考虑范德瓦耳斯力的影响,而我们测试的结果显示这个影响在氢分子吸附问题上是必需要考虑的。我们借鉴了在生物大分子领域成熟的解决分子力的方法,把相应的范德瓦耳斯力修正引入到氢分子在碳纳米材料上的吸附问题的研究中。我们计算了一个石墨体系,考虑了石墨烯层之间的范德瓦耳斯力的作用,计算结果表明这个方法可以有效地修正范德瓦耳斯力对碳纳米材料体系的影响,这个方法的引入会给在碳纳米材料上储氢提供一个更加精确的描述方法。