磁性化合物中自旋、轨道和晶格之间的相互作用会引起丰富的物性,如庞磁电阻和各向异性磁电阻等,相关研究是凝聚态物理和材料物理领域的前沿研究之一。如近年来,研究人员在层状反铁磁化合物Sr2Ir O4中发现了负磁电阻（MR～-70%）和极高的各向异性磁电阻（AMR～160%）,在具有磁晶各向异性的层状磁性化合物Cr SBr中发现了自旋翻转所诱导的负磁电阻（MR～-40%）,这与自旋-晶格之间的强相互作用和大的磁晶各向异性能（MAE）密切相关。同时,大的MAE能够在处于二维极限的样品中稳定住长程磁有序,这促使研究人员在单层厚度的Cr2Ge2Te6和Cr I3样品中发现了铁磁性。因此,系统研究磁性化合物中的晶体结构、磁相互作用及磁电输运现象具有重要意义。本论文以层状的磁性化合物为研究对象,通过化学插层的方法对晶体结构进行调控,从而诱导了丰富的磁电输运等物性。首先,我们通过固相法和助熔剂法制备了层状磁性化合物Cr1.16Te2的粉晶及单晶样品,对其晶体结构、比热、电学和磁学等性质进行了研究,Cr1.16Te2具有磁晶各向异性,c轴为易磁化轴,居里温度Tc～230 K。通过碱金属液氨共插层,得到了LixNH3插层的Cr1.16Te2样品,Cr1.16Te2层间距由5.99?增加至7.71?。通过退插层实验,得到了Cr Te2单晶样品,层间距仅减少0.04?。然而磁性测试表明单纯改变层间距对Cr1.16Te2样品的磁性影响有限。其次,通过化学插层的方法,我们合成了层状反磁性化合物NaCrTe2。通过磁性测量,确定其磁基态为A-Type反铁磁（AFM）,TN=105 K。当H//c轴且大于3 T时,磁基态从A-Type AFM转变为Ising-型铁磁（FM）有序,而当H//ab面时,需要更高的磁场（H～10 T）才会诱导AFM到XY-型铁磁性转变。磁电阻测量发现NaCrTe2具有较大的MR（～-80%）和极大的AMR（～732%）。第一性原理计算表明NaCrTe2在A-Type AFM与Ising-FM时,带隙分别为0.39 e V及0.11 e V,因此,不同磁有序状态下电子结构的变化是产生较大负磁阻的原因。进一步,通过分析MR在H//c轴及H//ab面的不同变化趋势,发现NaCrTe2中大的磁晶各向异性MAE(1017μe V/Cr3+)是诱导各向异性磁电阻的本征物理机制。