地聚物材料性能优异且具备广泛应用的潜力,而受到材料学界的广泛关注。但目前对于地质聚合物材料的研究多集中于实际工程应用,在其缩合机理方面的研究仍处于探索阶段。基于地聚物材料很难用实验的方式来准确分析其缩合机理的这一现实,本文主要采用第一性原理中的密度泛函理论来对地聚物材料在强碱性环境下水解时所产生的[Al（OH）₄]^–、[SiO₂（OH）₂]^2–和[SiO（OH）₃]^–离子团以及经过排列组合、理论分析而确定的五种反应过程的初始态、过渡态和最终态进行优化计算,分析缩合反应机理。在构建缩合方程中的反应初始态和最终态结构时,本文并没有将结构中的各个基团孤立看待,而是采用氢键缔合的方式将基团作为一个整体联系起来。在计算中本文采用MS4.2中的DMOL³程序包,对基态离子团、反应初始态和最终态结构的计算中采用先进行结构优化分析,再进行能量计算的方式。而对于反应过渡态结构的计算,则是在能量计算完成后,基于能量计算结果再对其进行过渡态最优化计算。计算时采用密度泛函理论（DFT）下的广义梯度近似（GGA）,由于BLYP泛函组合对键长、键角、能量以及氢键的计算最为准确,因而本文选择BLYP泛函组合。计算分析结果表明:在地质聚合物材料缩合反应中2[SiO₂（OH）₂]^2–反应、[SiO₂（OH）₂]^2–和[SiO（OH）₃]^–反应的过渡态结构均无法生成,两种反应很难自发进行。而2[SiO（OH）₃]^–、[SiO₂（OH）₂]^2–和[Al（OH）₄]^–、[SiO（OH）₃]^–和[Al（OH）₄]^–三个反应是可以自发进行的,有[Al（OH）₄]^–离子团参与的SiO₂（OH）₂]^2–和[Al（OH）₄]^–、[SiO（OH）₃]^–和[Al（OH）₄]^–两个反应优先进行,且结果表明铝组分是影响地质聚合物材料凝结时间的主要因素。