功能氧化物薄膜具有丰富的物理化学特性,对在材料的层面上实现功能集成具有独特的优势,已成为器件功能集成化和微型化的突破口。综合地研究功能氧化物薄膜的制备、显微结构、界面和物理性能及它们之间的相互关系,有助于深入了解和优化功能氧化物薄膜的物理性能,并指导设计制备高质量的新型器件。将功能氧化物材料与半导体硅材料通过薄膜的形式生长在一起,形成氧化物/硅复合结构(单层、多层甚至超晶格结构),利用这种硅基集成功能氧化物薄膜的一体化特性,可实现多功能集成化,促进电子系统小型化。在功能氧化物/硅薄膜中,可利用界面晶格失配引入大的界面应变,通过界面诱导和耦合出现更高性能的物理特性,从而为新材料和新器件制备提供可能。因此,深入研究功能氧化物/硅薄膜的结构、界面结构以及应力效应,从而进一步探索其结构与功能的相关性就显得尤为重要。然而,传统的实验技术在研究这种二维体系,特别是薄膜生长初期的结构特性上存在许多局限性。红外和太赫兹光谱技术与密度泛函理论模拟相结合,为系统地研究功能氧化物／硅薄膜结构提供了一个有效的手段。此外,第三代同步辐射光源在整个红外光区以及太赫兹范围产生的高亮度、高信噪比的同步辐射光,使得红外和太赫兹光谱成为表征纳米尺度功能氧化物薄膜的结构和物理化学现象的一项强有力的无损测试技术。本文发展一种结合同步辐射红外和太赫兹光谱技术与密度泛函理论模拟的无损检测分析技术,研究纳米尺度功能氧化物薄膜结构特性,深入了解功能氧化物薄膜显微结构、界面结构、应力状态和光学、电学性能之间的相互关系,结果有助于指导新型硅基纳米光电功能器件设计和制备。具体内容如下：(1)简介了本研究的科学背景,所用的仪器设备和实验方法。重点介绍了法国第三代同步辐射光源SOLEIL的红外／太赫兹光谱线站AILES的各项性能,以及可以开展的研究工作。详细介绍了本工作所到用的三种实验技术：红外透射光谱、衰减全反射光谱、反射-吸收光谱以及曲线拟合、Kramers-Kronig变换、密度泛函理论计算等光谱分析方法。(2)利用同步辐射红外与太赫兹光谱技术,研究外延生长SrTiO3/Si(001)薄膜的晶体结构、界面特性和应力状态。确定了外延生长硅基功能氧化物薄膜红外光谱的测试条件,分别通过红外透射技术和衰减全反射技术测试了纳米尺度SrTiO3薄膜的红外吸收光谱,结合密度泛函理论模拟标定了SrTiO3的立方和四方结构,以及SrTiO3-Si(001)界面的结构。利用红外光谱技术,讨论外延生长温度、薄膜厚度以及热处理方式对SrTiO3薄膜晶格、界面结构以及薄膜内应力的影响,确定SrTiO3/Si(001)薄膜生长初期的最优外延生长温度为360℃,界面层结构为硅酸盐,两步法生长的STO薄膜比退火热处理的STO薄膜具有更好的结晶状况。探讨由于界面晶格失配引入的界面应变对SrTiO3薄膜相结构的影响,结合密度泛函理论模拟,证实了在4nm的超薄膜中发生了应力诱导的立方-四方相变。(3)利用同步辐射红外与太赫兹光谱技术,研究V02/Gd203/Si(111)薄膜的金属-绝缘体相变。通过红外透射技术和衰减全反射技术测试了Gd203/Si(111)薄膜的红外吸收光谱,分析了不同厚度Gd203薄膜声子模振动频率的变化,讨论了Gd203/Si(111)薄膜内应力的状况。测得了10nm的V02薄膜在室温下的红外透射光谱,结合密度泛函理论模拟,标定了V02薄膜单斜结构的声子振动模。通过红外光谱原位地观察VO2薄膜的金属-绝缘体相变,利用Kramers-Kronig变换获得了VO2薄膜光电导率和介电函数随温度变化的规律,讨论VO2薄膜相变过程中原子结构和自由载流子密度的变化关系,探索相变机理。红外光谱分析的结果显示：V0O2纳米薄膜的相变温度低于块材所报道的340K；在相变点附近,VO2薄膜中金属相和绝缘体相共存；相变的驱动因素为电子关联,VO2为Mott绝缘体。(4)利用同步辐射红外及太赫兹光谱技术,研究了氧化铝/合金薄膜的振动特性。通过红外反射-吸收光谱技术,测得了氧化铝/合金薄膜的红外吸收光谱,结合氧化铝单晶和薄膜的密度泛函理论模拟,标定了氧化铝/合金薄膜的声子模。讨论了薄膜生长时不同的气氛条件对氧化铝/合金薄膜相结构的影响,通过计算声子频移,评估了不同气氛条件下生长的氧化铝/合金薄膜的内应力状态,探讨了氧化铝/合金薄膜的生长机理。