论文部分内容阅读
费托合成(FTS)是以合成气(CO+H2)为原料在催化剂和适当的条件下合成以长链烷烃为主的清洁液体燃料过程,是应对当前日益凸显的能源危机的最有效途径之一。而光热费托合成是在传统热费托的基础上引入光源,研究光热驱动的费托合成反应。为打破传统ASF分布规律提供新思路,对于能源资源的清洁、高效利用具有深刻意义。论文选取半导体SiC和CoAl2O4作为光响应载体,Fe和Co作为热敏感活性组分制备了一系列双功能催化剂并在不同条件下进行了催化活性评价。主要得到了如下研究结果:(1)以在可见光区有吸收的非金属半导体SiC为载体制备了 15%Co/SiC催化剂,对其进行了热及光热条件下的催化活性测试,发现引入光源后CO的转化率升高,CH4选择性降低,C5+选择性升高,C2-C4产物中烷烃比例上升,烯烃比例下降。说明光源的引入有利于CO转化和碳链增长。这与以非光活性Si02为载体光热催化的规律不同。(2)以CoAl2O4和CoAl2O4-A12O3为载体,负载15%Co作为催化剂,分别进行了热及光热费托活性评价,结果发现引入光源后两种催化剂的活性变化规律相同。与热催化相比,CO转化率大幅提高,CH4的选择性降低,C<sub>5+选择性升高,C2-C4产物中烷烯比升高,说明引入光源有利于CO的转化和Co的还原。但是在相同反应条件下,15%Co/CoAl2O4-Al2O3催化剂的活性比15%Co/CoAl2O4高,因为CoAl2O4-Al2O3中存在界面效应。同时对15%Co/CoAl2O4-Al2O3催化剂在引入不同光源的条件下进行了活性测试,发现引入可见光时催化活性最高。(3)以Fe为热活性组分制备了 15%Fe/SiC催化剂,分别进行了热催化及光热催化活性测试,发现引入光源后CO的转化率提高,CO2的选择性降低,C5+选择性升高,C2-C4产物中烷烯比升高。在反应过程中生成的碳纳米纤维促进了反应的进行。