黔西北土法炼锌区在历史时期开展了大规模的土法炼锌活动,历经数十年乃至上百年的不断累积,遗留下大量富含重金属的裸露炼锌废渣。土法炼锌废渣中残留的高含量重金属易通过水力搬运和风力扩散等途径迁移至周边水体、土壤及植物等环境介质中,严重威胁周边及下游地区的水质安全、农产品食品安全和生态环境安全,并最终通过食物链或直接吸收进入人体,增大人体健康暴露的风险。因此,为有效控制裸露废渣堆场通过严重的水土流失、雨水淋溶及扬尘等导致废渣中重金属污染的持续扩散,开展废渣堆场植被重建或生态修复不仅是控制重金属污染扩散的关键工作,也是改善当地生态环境质量的核心手段。然而,目前关于植物修复对废渣中重金属迁移转化特征的影响存在两种观点:一种观点认为修复植物根系分泌的有机酸会增加重金属的淋溶风险（活化观点）;另一种观点则认为建立的自维持生态系统可通过调控废渣-植物系统界面重金属的生物地球化学过程,实现重金属的原位植物固定（固持观点）。关于植物修复增加重金属淋溶风险的研究大多数是以室内模拟草本植物修复为主,且主要考虑单一的环境因素（如植物根系分泌物）的主导作用对重金属生物有效性的影响,极少考虑根系分泌物、凋落物、异养微生物群落的协同效应即废渣-植物根系界面微环境的改善及成土过程对废渣中重金属的生物地球化学过程的影响,尤其是关于木本植物修复对其根际微域废渣中重金属的生物地球化学过程的影响的研究更是鲜有报道。本研究以课题组在黔西北威宁县开展的“土法炼锌废渣堆场重金属污染释放原位控制及生态修复”示范性工程的废渣堆场为研究区域,以废渣堆场上建植5年后的4种优势植物即构树（Broussonetia papyrifera L.）、刺槐（Robinia pseudoacacia L.）、柳杉（Cryptomeria fortunei L.）、芦竹（Arundo donax L.）为研究对象,系统研究了4种不同类型优势植物修复对土法炼锌废渣的理化特征、微生物学特性、废渣中重金属的赋存形态及迁移转化特征、团聚体与颗粒态有机质的组成及其对重金属迁移转化的影响。旨在深入揭示优势植物修复对土法炼锌废渣中重金属的生物地球化学过程的影响及作用机制,为在全国类似的金属冶炼矿区尤其是黔西北土法炼锌区废渣堆场上进一步规模化推广应用这种直接植物修复技术提供科学依据。取得的主要研究结果如下:（1）4种优势植物修复可明显改善炼锌废渣的理化特性并促进废渣中养分积累。无植物修复的裸露废渣（对照废渣）的特性主要表现为中性偏碱,含有较高百分比含量的砂粒,物理结构及持水保肥能力较差,有效养分含量极低。与对照废渣相比,4种优势植物修复不同程度地降低了废渣的pH值和氧化还原电位（Eh）,并明显增加了废渣的电导率（EC）、粘粒和粉砂粒的百分比含量,显著增加废渣基质的含水量以及废渣的有效态养分（N、P、K）和有机质的含量,且4种优势植物根际废渣与非根际废渣在养分积累方面具有显著的差异,呈现明显的根际效应。（2）4种优势植物修复可显著改善炼锌废渣的酶活性及微生物类群数量和活性。对照废渣的酶活性及微生物类群（细菌、真菌、放线菌）的数量和活性极低。4种优势植物修复均可显著增加废渣中酶活性（蔗糖酶、碱性磷酸酶、脲酶）、微生物类群（细菌、真菌、放线菌）的数量及活性（呼吸强度）。其中构树修复对废渣中酶活性（蔗糖酶、碱性磷酸酶、脲酶）、微生物类群（细菌、真菌、放线菌）的数量、微生物量的改善程度最大,而刺槐修复对废渣中微生物活性（呼吸强度）的改善程度最大。4种优势植物根际废渣中酶活性（蔗糖酶、碱性磷酸酶、脲酶）、微生物类群（细菌、真菌、放线菌）的数量、活性（呼吸强度）、微生物量均显著高于非根际废渣,呈现明显的根际效应。相关性分析表明,废渣中养分含量和含水量变化是影响废渣酶活性、微生物量及活性的主要因子,同时废渣的生物化学及微生物学特性的改善也是影响废渣中养分积累的主要因子。（3）4种优势植物修复显著增加炼锌废渣中细菌、真菌、古菌的群落组成及结构多样性。基于废渣中微生物群落组成和结构多样性的高通量测序结果表明,4种优势植物的根际废渣及对照废渣中细菌的主要优势菌门有变形菌门（Proteobacteria）、放线菌门（Actinobacteria）、酸杆菌门（Acidobacteria）、绿弯菌门（Chloroflexi）、拟杆菌门（Bacteroidetes）、芽单胞菌门（Gemmatimonadetes）、Saccharibacteria;真菌的优势菌门有子囊菌门（Ascomycota）、接合菌门（Zygomycota）、担子菌门（Basidiomycota）、Rozellomycota;古菌的优势菌门有奇古菌门（Thaumarchaeota）和广古菌门（Euryarchaeota）。与对照废渣相比,4种优势植物修复明显增加废渣基质中变形菌门（Proteobacteria）、拟杆菌门（Bacteroidetes）、酸杆菌门（Acidobacteria）、浮霉菌门（Planctomycetes）、Saccharibacteria、接合菌门（Zygomycota）、罗兹菌门（Rozellomycota）、奇古菌门（Thaumarchaeota）的相对丰度。并增加一些具有特殊功能的细菌类群,如植物根际促生菌（Flavobacterium、Streptomyces、Arthrobacter）和固氮菌（Bradyrhizobium）。4种优势植物修复不同程度增加废渣中细菌群落的多样性指数以及细菌、真菌和古菌群落的丰富度指数,但降低废渣中真菌和古菌的多样性指数。废渣中环境因子与微生物群落组成及多样性间的典范对应关系（CCA）表明,根际废渣中微环境（pH、含水量、养分含量）的显著改善是影响废渣中微生物群落组成及多样性的主要因子,且不同类型的植物根际废渣中微生物群落组成及多样性的主要影响因子存在明显差异。（4）4种优势植物修复可显著影响炼锌废渣中重金属的迁移转化特征。土法炼锌废渣中重金属（Cu、Pb、Zn、Cd）的含量依次表现为Pb>Zn>Cu>Cd。4种优势植物在炼锌废渣堆场上稳定建植5年后,修复植物的根、茎、叶组织对废渣中重金属均有不同程度的吸收积累,植物组织中重金属含量依次表现为根系>叶片>茎部。但与废渣中重金属全量相比,4种优势植物组织中重金属元素呈低积累特征,主要表现为4种优势植物根部和茎部对重金属（Cu、Pb、Zn、Cd）的富集系数均在0.1左右。与对照废渣相比,4种优势植物修复显著降低根际废渣中Cu和Pb的全量,略微增加根际废渣中Zn和Cd的全量。4种优势植物修复可不同程度增加废渣中DTPA-Pb的含量,除芦竹增加DTPA-Zn和Cd的含量外,其他3种植物修复均可显著降低废渣中DTPA-Cu、Zn、Cd的含量。4种优势植物修复可不同程度降低废渣中酸溶态Cu、Pb、Zn和Cd的百分比含量,并不同程度增加可还原态、可氧化态、残渣态重金属（Cu、Pb、Zn、Cd）的百分比含量。（5）4种优势植物参与下废渣微环境的改善明显影响重金属的迁移转化特征。相关性及典范对应分析表明,植物根际废渣中草酸和溶解性有机碳（DOC）的含量分别与废渣中DTPA-Pb和DTPA-Cu呈显著正相关和负相关。废渣中养分含量及微生物群落相对丰度和多样性增加均可促进废渣中Cu、Pb、Zn、Cd的有效性降低,但根际废渣中草酸含量和微生物多样性增加对废渣中Pb的有效性增加具有正向作用。4种修复植物通过改善其根际微环境（包括养分和有机质积累、微生物群落丰度和多样性增加以及根系有机酸和溶解性有机碳释放）、植物吸收、改变重金属的赋存形态（即促进废渣中酸溶态重金属向可还原态、可氧化态、残渣态重金属转变）等综合作用过程显著降低废渣中Cu、Pb、Zn、Cd的生物有效性,进而显著影响废渣中重金属的迁移转化特征。（6）4种优势植物修复可明显改变炼锌废渣的矿物组成、形貌特征及微区元素分布。基于扫描电镜-能量分散X射线光谱（SEM-EDS）对废渣的形貌特征和微区元素分布的表征结果表明,对照废渣的表面较光滑和平整,而大量密集的植物细根对废渣的穿插作用致使根际废渣表面呈疏松多孔状。与对照废渣相比,植物根际废渣中微区元素Zn的比例明显降低,而Si、Al和Fe元素的相对比例明显增加。利用X射线衍射仪（XRD）对植物根际层和对照废渣中矿物组成进行半定量分析的结果表明,植物根际废渣中的一些矿物相较对照废渣发生了一定程度的变化,表现为根际废渣中原生矿物（石英、方石英、角闪石、长石等）的相对含量降低,而根际废渣中次生矿物（伊利石、石膏、方解石）的相对含量增加。植物参与下废渣中形成的次生矿物对降低废渣中重金属的有效性具有重要的影响。（7）4种优势植物修复明显改变炼锌废渣中团聚体的组成及其重金属的分布。4种优势植物修复均促进粗粒径废渣生物风化形成细粒径废渣,具体表现为植物修复降低粗粒径废渣（1⁵ mm）的质量百分比,明显增加细粒径废渣（0.5¹ mm、0.25⁰.5 mm、<0.25 mm）的质量百分比,且细粒径废渣中存在明显的团聚作用。对照和修复植物根际废渣中的重金属主要分布在细粒径废渣中,且重金属元素在粗粒径废渣团聚体和细粒径废渣团聚体中分别呈亏缺（富集系数<1）和富集状态（富集系数>1）,除Zn元素在粒径为2⁵ mm的废渣团聚体中呈富集状态外。废渣中细粒径（<0.25 mm和0.25¹ mm）废渣团聚体中重金属的质量负载最大。不同粒径植物根际废渣团聚体中酸溶态重金属（Cu、Pb、Zn、Cd）所占比例整体上均低于对照废渣,且大粒径团聚体中酸溶态重金属所占比例高于细粒径团聚体,随着废渣粒径降低,可还原态、可氧化态、残渣态重金属（Cu、Pb、Zn、Cd）所占比例增加。4种优势植物参与下废渣中团聚体形成对降低废渣中重金属的生物有效性具有重要作用,其过程主要包括废渣中重金属被吸附并固持于所形成的高度风化的细粒径废渣（有机-矿物胶体颗粒）的表面,以及改变废渣团聚体中重金属赋存形态的空间分异性。（8）4种优势植物修复明显改变炼锌废渣中颗粒态有机质（POM）的组成及其重金属的分布。修复植物归还于废渣的有机质分解形成不同粒径POM,废渣中细粒径POM（0.05¹ mm）的质量百分比高于粗粒径POM（>1 mm）。POM中重金属的含量、富集系数、质量负载随着POM粒径降低呈逐渐增加的趋势,细粒径POM（0.05¹ mm）中重金属的含量、富集系数及质量负载普遍高于粗粒径POM（>1mm）,粒径为0.05⁰.25 mm的POM中重金属的含量、富集系数及质量负载最高。不同粒径POM中Cu、Pb、Zn、Cd的质量负载存在差异,其大小依次为Cu>Cd>Zn>Pb。基于扫描电镜及傅里叶变换红外光谱对不同粒径POM的微观形貌及官能团结构的表征结果表明,粗粒径POM表面较平整光滑,细粒径POM表面较粗糙且具有较大的比表面积。POM中的主要官能团有-COOH,碳水化合物（纤维素、半纤维素、单糖等）、羧酸、酚类、醇类、脂肪酸等物质中的-OH,脂肪族中的-CH₃和-CH₂,醛、酮中的C=O,芳香基上的C=C,羧基上的C=O和C-OH,或者Si-O。不同粒径POM对废渣中重金属较强的富集作用对降低废渣中Cu、Pb、Zn、Cd的生物有效性具有重要贡献。细粒径POM对废渣中重金属的富集作用最大,是由于其具有较大的比表面积,较高含量的有机碳、较多的活性位点（如羧基、羟基、酚羟基等官能团）以及一些生物活性较高的中间分解产物。综上所述,4种优势植物修复通过显著改善废渣中理化、生物化学、微生物学特性以及植物吸收作用显著影响土法炼锌废渣中重金属的生物地球化学过程。具体表现为两方面,一方面是修复植物通过根际活动（根系分泌物和根际微生物活性）与植物凋落物归还作用显著改善根际微环境（增加废渣中养分和有机质的积累以及异养微生物群落丰度及多样性）、改变重金属的赋存形态以及植物吸收等协同作用降低废渣中重金属的生物有效性。另一方面是根系分泌物-微生物-凋落物的联合作用促进废渣风化形成不同粒径的废渣团聚体和POM,并改善废渣的团聚结构,细粒径废渣团聚体和POM以及废渣生物风化成土过程中形成的次生矿物通过与重金属发生吸附、络合、螯合、沉淀等反应,改变废渣团聚体中重金属赋存形态的空间分异性,降低废渣中Cu、Pb、Zn、Cd的生物有效性,进而影响废渣中重金属的生物地球化学过程,实现重金属的原位植物固定。本研究结果可为类似性质的废渣堆场植物修复提供借鉴。