【摘 要】
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燃料电池以绿色、高效著称,备受研究者的关注,但制约其发展的是阴极氧还原反应(ORR)。过渡金属碳化物因其具有类贵金属性能越来越多的被应用到ORR中。本论文论述了低铂(Pt)负
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燃料电池以绿色、高效著称,备受研究者的关注,但制约其发展的是阴极氧还原反应(ORR)。过渡金属碳化物因其具有类贵金属性能越来越多的被应用到ORR中。本论文论述了低铂(Pt)负载量与非贵金属铁基类碳化物催化剂在ORR中的研究。得到如下研究结果:(1)采用一步法制备了 Pt-W-C系列催化剂。考察了不同碳载体、碳化物含量对催化剂活性的影响,测试得出5%Pt/15%W/80%BP性能最佳。通过对比试验,验证了碳化物的加入促进了 5%Pt/95%BP的ORR性能,催化剂的起始电位提高30mV,电子转移数从2.52增加到3.05。将5%Pt/15%W/80%BP与商业铂碳经过Pt质量归一化整理,5%Pt/15%W/80%BP活性为商业铂碳20%Pt/C(Pt的质量含量为20%)的2.77倍,且具有较好的稳定性。(2)采用一步法制备了 Pt-Mo-C系列催化剂。考察了不同碳载体、碳化物含量对催化剂活性的影响,测试得出5%Pt/30%Mo/65%BP性能最佳。通过对比试验,验证了碳化物的加入促进了 5%Pt/95%BP的ORR性能,催化剂的起始电位提高40mV,半波电位提高60mV,极限电流密度提高了 1.01mA/cm2,电子转移数从2.52增加到3.47。将5%Pt/30%Mo/65%BP与商业铂碳经过Pt质量归一化整理,5%Pt/30%Mo/65%BP活性为商业铂碳20%Pt/C(Pt的质量含量为20%)的3.23倍,稳定性较好。(3)采用一步法制备了钨改性Fe-W-C与氮改性Fe-N-C催化剂。对碳化方法、碳化温度、W、N的作用以及主要活性物质进行探究。研究发现氮改性Fe-N-C性能更优,5%Fe-95%N/BP(NH3-600 ℃)起始电位与半波电位可以媲美商业铂碳,极限电流密度达到4.35mA/cm2。对比Fe-C催化剂,氮改性催化剂起始电位正移120mV、半波电位正移150mV、电流密度增加1.1mA/cm2。
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