【摘 要】
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NiCo2O4催化氧化VOCs具有绿色、安全、无二次污染等优点,因而在VOCs降解领域被广泛关注。但NiCo2O4存在氧转化效率低、高价态金属比例低、比表面积小吸附能力差等问题,限制了其在实际中的应用。本文旨在通过掺杂非贵金属提高氧迁移速率、调控晶面改变材料表面化学性质及组成、改性碱环境和调整水热时长调控材料物理结构制备高性能NiCo2O4催化剂。研究内容如下:1)为了提高NiCo2O4催化剂活性
【基金项目】
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国家自然科学基金（21776059）； 教育部“蓝火计划”（惠州）产学研联合创新资金2017年度项目（No.CXZJHZ201717）； 石家庄市科技局项目（NO.19273703D）； 19年博士科研基金（1181400）； 石家庄市科学技术研究与发展计划项目（
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NiCo2O4催化氧化VOCs具有绿色、安全、无二次污染等优点,因而在VOCs降解领域被广泛关注。但NiCo2O4存在氧转化效率低、高价态金属比例低、比表面积小吸附能力差等问题,限制了其在实际中的应用。本文旨在通过掺杂非贵金属提高氧迁移速率、调控晶面改变材料表面化学性质及组成、改性碱环境和调整水热时长调控材料物理结构制备高性能NiCo2O4催化剂。研究内容如下:1)为了提高NiCo2O4催化剂活性氧迁移速率,采用浸渍法、共沉淀法和水热法掺杂具有优异储-放氧能力的Ce制备高氧转化速率的NiCo2O4尖晶石催化剂,并改变掺杂量来探究催化剂掺杂量对催化氧化性能的影响。当甲苯浓度为2538ppm,空速为10000h-1,催化剂体积为0.5m L时,一次水热法制备15%Ce/NiCo2O4催化剂降解甲苯性能最优(T99=267℃),在267℃下催化氧化72h后催化剂性能无显著变化。2)暴露不同晶面,对于材料的表面化学组成和化学性质具有重要的影响,为研究其晶面对于提升材料催化活性的影响规律。采用水热法成功制备了具有特定暴露晶面的NiCo2O4尖晶石催化剂,并探究不同晶面对催化氧化性能的影响。制备条件为水热温度170℃、水热时长17h、焙烧温度300℃、焙烧时间200min时,NiCo2O4片状暴露{110}晶面,表面高价态金属浓度较大,且具有较好的氧化还原性质及较高浓度的表面吸附氧,此片状材料催化氧化甲苯性能最优。当甲苯浓度为2538ppm,空速为10000h-1,催化剂体积为0.5m L时,NiCo2O4片状催化剂催化氧化甲苯性能最优(T99=256℃),在256℃下催化氧化72h后催化剂性能无显著变化。3)在表面化学组成及表面化学性质一定的基础上,为研究不同物理结构,对提高NiCo2O4催化性能的影响规律。采用水热法改变催化剂的制备条件及水热时长制备了具有不同物理结构的NiCo2O4尖晶石催化剂。并探究比表面积对其催化氧化性能的影响。结果表明:制备条件为水热温度170℃、水热时长8h、焙烧温度300℃、焙烧时间200min时,材料具有最大的比表面积且催化氧化甲苯性能最优。当甲苯浓度为2538ppm,空速为10000h-1,催化剂体积为0.5m L时,8h NiCo2O4催化剂催化氧化甲苯性能最优(T99=199℃)。
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