乙烯直接氧化合在醋酸:催化剂酸性和载体的影响及反应机理的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lillian0606
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对乙烯直接氧化制乙酸这一新工艺,本文优化了催化剂制备条件,考察了酸性和催化剂载体对催化剂活性的影响。研究发现,在催化剂制备过程中,Pd的前体以H2PdCl4为好,Pd与载体的质量比为0.015比较适宜;在催化剂还原过程中,H2/N2混合气300℃还原的催化剂活性较高。本文以SiO2、活性炭、酸性白土为代表,较深入地研究了催化剂载体及酸性对催化剂活性的影响,研究表明,催化剂中所用酸的酸性越强,催化效果越好;酸在催化剂载体上表现出的酸性越强催化剂的活性越高,在实验所用载体中,SiO2载体的效果最好。 本文还分别利用积分反应器和微分反应器对在水蒸气存在下乙烯直接氧化生成乙酸的催化反应机理进行了探讨,研究发现,乙烯氧化生成乙酸这一反应主要是通过生成乙醛,而后乙醛再氧化生成乙酸这一途径进行的;该反应主要是发生在Pd与SiW12相互接触的部位;在催化剂中Pd(0)是起活性的钯的主要形态。 本文还对非Pd-SiW12系列的催化剂用于乙烯直接氧化生成乙酸的反应进行了探讨,研究表明,非Pd-SiW12系列的催化剂远不如Pd-SiW12催化剂的活性高,由此可以认为,在高活性催化剂中Pd是不可缺少的组分。
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