ZnxCd1-xSe固溶体材料的液相法制备及其光催化产氢性能研究

来源 :广西大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ufo747
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
化石燃料对大气、水、土壤造成的污染给人类带来了愈加严峻的生存挑战,氢能以其能源效率高,无毒无害,供应充足的特点逐渐成为能源领域的焦点。光催化技术的快速发展推动了氢能产业的不断进步,具有适当带隙的无机半导体已被广泛研究作为光催化剂。特别是,CdSe由于其良好的可见光响应以及合适的导带位置受到了广泛关注。然而,CdSe对光腐蚀的敏感性限制了其应用。近些年,构建多组分CdSe基固溶体已被证明是一种有效的方法,其可控的能带结构和有效的载流子分离极大提高了光催化产氢活性。本文采用两种液相法制备了具有不同物相和形貌的ZnxCd1-xSe固溶体,并通过助催化剂Ni2P修饰使光催化性能得到进一步增强。结合各项表征和实验数据,详细分析了样品的能带排列和载流子分离与迁移规律,阐释了光催化反应的具体机理。本论文的主要研究内容如下:(1)通过液相一锅法成功制备了具有可调节能带的ZnxCd1-xSe(x=0~1)纳米光催化剂。Zn0.5Cd0.5Se在可见光(λ>420 nm)下表现出438.3μmol g-1 h-1的最佳析氢速率,是纯CdSe和Zn Se的12和17倍。X射线衍射分析和透射电镜图像显示ZnxCd1-xSe固溶体具有相似的物相组成与微观形貌。紫外-可见漫反射光谱和XPS价带谱证实了ZnxCd1-xSe固溶体的能带结构随Zn/Cd摩尔比的变化而有序改变,有利于说明了导带和带隙在还原过程中的不同作用。禁带宽度影响光的吸收,导带位置与还原能力相关。光电化学性能测试进一步证实了Zn0.5Cd0.5Se光催化剂中光生载流子的迅速分离与迁移归因于其导带电位与带隙大小的平衡。(2)通过简单的溶剂热方法制备了一系列具有可调控能带结构的新型ZnxCd1-xSe固溶体。其中Zn Se具有最佳的析氢速率(1056μmol g-1 h-1),远高于CdSe和ZnxCd1-xSe固溶体。结合X射线衍射分析和XPS价带谱,阐述了其特定的晶相组成与能带结构增强了光催化活性。通过引入二维(2D)Ni2P纳米片构建Ni2P/ZnxCd1-xSe复合体系后,光催化剂的产氢性能得到了进一步的提高,Ni2P/Zn Se的析氢速率达到了Zn Se的4.1倍(4336μmol g-1h-~1),循环光催化实验也显示样品具有优越的结构与性能稳定性。光电化学测试、光致发光和时间分辨光致发光光谱表明,Ni2P/Zn Se由于光生电子-空穴对的有效分离和定向移动从而具有卓越的光催化性能。此外,2D Ni2P纳米片作为高效助催化剂提供了大量析氢活性位点,改善了光生载流子的迁移路径,降低了析氢过电势。
其他文献
有机-无机杂化金属卤化物一般具有类钙钛矿(ABX3)结构,近年来,因其优越的光电性能和各式各样的组成或结构可调性在发光二极管、光伏、铁电、光电探测、显示、激光等领域引起了极大的关注。本文采用反式-2,5-二甲基哌嗪(TDMP)双胺有机分子作为有机阳离子,选用多种金属阳离子(Pb、Cd、Mn、Sb)作为发射中心及无机离子骨架,用几种简单的方法组装了一系列低维有机-无机杂化金属卤化物,采用一系列不同的
学位
生物医用锆合金由于具有低磁化率、低弹性模量以及出色的生物相容性等诸多优势,被认为是最有前途的生物医用合金之一。然而,生物医用锆合金存在强度低、耐磨性和耐腐蚀性差等不足,这限制了其在临床上的应用范围。因此,针对生物医用锆合金所面临的问题,本文决定采用合金化的方法对其进行性能改善,以期能开发出性能更优的新型生物医用锆合金来满足医疗使用的需求。在本文,通过电弧熔炼制备了Zr-8.8Si-xSc、Zr-8
学位
Mo合金具有高熔点、高硬度和高温抗蠕变性能,可作为新一代包壳材料被开发利用。Mo合金在严重失水事故中会发生灾难性氧化,通过在Mo管表面制备Zr涂层有望解决Mo的氧化问题。然而,Zr合金在高温下的失稳氧化效应对基体保护作用有限,而高温下涂层和基体元素的互扩散不容忽视,Mo-Zr体系中间相对基体的保护性是值得探究的问题。Nb元素是包壳常用的微量元素,研究Nb元素的添加对Mo-Nb-Zr体系合金高温相关
学位
氢燃料因其对环境友好、能量容量高等特点,被认为是满足未来能源需求的理想能源。自从首次在二氧化钛电极上发现光催化分解水现象,半导体光催化分解水就被认为是一种可以将丰富的太阳能转化为氢能的有潜力的方法。硫化镉基Mn Cd S固溶体由于其大的太阳光谱响应范围、合适的带边位置而显示出强于单一组分Cd S的优异的光催化产氢活性。在本论文中,通过液相法将零维Mn Cd S纳米颗粒负载在二维镍钴基纳米薄片或磷化
学位
近十多年以来,钙钛矿材料由于其自身优点,如发光量子产率高、迁移率高、带隙可调,可溶液加工等优点,在太阳能电池、电致发光、光电探测器等领域具有广阔的应用前景,是目前新型功能材料的研究热点。传统的铅基钙钛矿材料虽然性能更加优异,但是由于Pb本身的毒性使其应用受限,开发非铅高性能钙钛矿材料逐渐成为趋势,同时研究空间微观作用对其发光行为的影响能进一步探究同类材料的发光机制。针对上述热点难点问题,本文对Sb
学位
近几十年来,随着工业化进程的推进,重金属污染日益严重,过量的重金属会在生物体内积累,最终沿着食物链传递到人体,大多数重金属都是有毒的或致癌的,会对人类健康构成重大威胁。这就增加了对便携式且使用简单的重金属离子检测设备的需求。传统金属离子检测技术都需要复杂且昂贵的设备、专业的操作人员和外部电源,这极大地限制了这些技术的应用。二维(2D,2 dimensional)材料被认为是用于传感平台的强大材料,
学位
色素存在于生产生活的各个方面,随着人们生活水平提高,对天然色素的需求逐渐增大。木材花斑真菌生长过程中代谢的微生物色素具有良好的性能,在印染、食品和保健品行业上具有潜在的应用价值,极有可能成为合成色素的替代品。木材花斑真菌Arthrinium phaeospermum(A.p)分泌的水溶性红色素在木材染色和纺织品染色上表现出优异的性能,但是A.p的色素产量低,产色机制不明确,限制了该色素的研究和应用
学位
能源是人类社会向前发展的根本动力,随着世界迈进物联网时代,能源消耗也急剧增加,能源危机是世界必将面临的主要问题。在应对全球能源短缺和当前环境污染的同时,需要一种可持续的供电方案来满足即将到来的智能世界的能量需求,在自然环境中进行能量收集将是不错的选择。摩擦电纳米发电机(TENG)作为一种新兴的能量收集技术,能够将多种形式的机械能转换成电能,成为了可持续分布式清洁能源供电方案的热点。为了早日实现摩擦
学位
三维微点阵材料是一种由复杂拓扑胞元周期性排列构成的超轻质结构材料,兼具极低的密度、优越的力学特性和良好的能量吸收等性能,是满足轻量化、抗冲击和多功能集成需求的重要新型战略材料。增材制造技术的快速发展,为三维微点阵材料的制备和优化设计带来了便利的条件,二者的结合为航空航天、轨道交通以及武器装备等领域实现防护结构轻量化和多功能一体化提供了新思路。为阐明增材制造三维微点阵材料的动态力学特性与变形失效机理
期刊
钯是一种重要的铂族金属,具有优异的物理化学性质,被广泛应用于汽车制造、工业催化、石油化工、航空航天等各个行业。由于钯在自然界中的储量有限,所以有必要从二次资源中对钯进行回收和再利用。与沉淀法、萃取法等传统方法相比,吸附法操作简单,成本低,是一种高效回收钯的技术。本文设计制备了两种新型的硅基复合材料用于电镀废液和乏燃料后处理产生的高放废液(HLLW)中钯的分离回收。电镀废液成分复杂,钯作为一种反应敏
学位