流化开采过程甲烷水合物分解演化机制研究

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海洋天然气水合物是一种储量丰富的潜在能源,实现其高效开采是世界普遍关注的能源研究重点。固态流化开采法是针对非成岩、浅层水合物储藏提出的一种新工艺,其主要流程是将海底水合物流化并管输到海上平台进行分解。水合物流化过程体系温度升高会引起水合物分解,产生的气体会导致管输过程流动异常复杂、加剧输送风险。流化开采内在的安全性要求,是避免水合物在流化与管输环节的大量分解,其关键科学问题是厘清流化开采过程复杂参数条件对水合物分解演化的影响规律。本文针对流化和管输过程的水合物相变特性开展研究,重点研究甲烷水合物热力学稳定性、受热分解特性、及其在流化和管输过程中的分解规律,为水合物流化开采技术提供理论基础。首先,针对南海沉积层原位条件下甲烷水合物相平衡特性开展研究,精细分析了南海神狐海域荔湾3站122m深处沉积物粒径尺寸、常规盐离子种类及浓度等,获得了三种含水率(30wt%、35 wt%、40wt%)沉积物中天然气水合物相平衡数据;进而,实验研究了恒温、定压条件下甲烷水合物笼占比变化特性,发现实验室合成样本的水合值达不到5.75(Ⅰ型甲烷水合物的理想值),探明了温度、压力驱动力对甲烷水合物笼占比的影响,实验确定了不同温度、压力条件下甲烷水合物的水合值变化区间(5.80~8.22),为流化开采过程参数设置提供基础数据。其次,研究了甲烷水合物受热分解过程温度、压力演变规律,采用定容升温法获取了甲烷水合物动态分解过程温度、压力曲线,发现了升温速率增大对温度项影响大于压力项,揭示了甲烷水合物自身极限分解速率的存在;开展了分段升温水合物分解过程实验,发现当分解过程温度出现停顿后水合物从分解非平衡态向稳定平衡态的演变,确定了不同升温停顿条件下甲烷水合物的再稳定平衡曲线;同时,研究了甲烷水合物-冰共存体系受热过程,发现冰对体系温度的控制作用强于水合物,冰融化阶段甲烷水合物分解速率显著降低;通过对比定容与定压阶段的水合物分解速率,发现定压开口体系气体产出促进甲烷水合物分解,为解析流化开采过程甲烷水合物分解行为提供理论依据。最后,搭建了高压储藏流化系统和低温高压管路循环系统,分别实现了流化与管输过程的实验模拟,发现了流化过程压力控制、浓度控制和平衡控制三个阶段,阐明了甲烷水合物笼占比对其相变演化方向的影响,定量揭示了流化参数(速度、时长、温度)对甲烷水合物分解量的影响;发现海洋沉积物浆液体系管输过程甲烷水合物生成曲线与分解曲线的相似性,获得了甲烷水合物生成与分解状态的热力学过渡区间,定量揭示了管输条件(流动速度、浆液含水率)对甲烷水合物生成与分解过程的影响。
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