论文部分内容阅读
石墨烯(graphene)与金属复合纳米材料的制备及其应用是目前石墨烯研究领域的一个研究重点。金属/石墨烯复合纳米材料结合了金属纳米材料和石墨烯材料的诸多优异性能,如金属纳米材料的高催化活性,石墨烯材料的大比表面积、高机械强度、良好导电性和生物兼容性等。同时石墨烯的优异特性还会对负载材料产生协同增强效应,从而显著提高复合材料的整体性能。这使得金属/石墨烯复合纳米材料在新型燃料电池、超级电容器、高灵敏生物传感器和纳米元器件等方面有着极好的应用前景。目前制备石墨烯与金属复合纳米材料的方法很多,然而如何采用简单的方法制备出金属纳米粒子均匀负载的石墨烯复合纳米材料仍然有较大的挑战性。在本论文工作中,我们围绕石墨烯与金属铂纳米复合材料的简单高效、绿色环保的制备工艺开展了系统探索,着重研究了该复合材料对甲醇和葡萄糖的催化性能,探讨了其在甲醇燃料电池和葡萄糖无酶传感器方面的潜在应用。主要研究内容及结果如下：首先,采用抗坏血酸作为还原剂并通过一步合成法成功制备了Pt纳米团簇和石墨烯的复合材料。结果显示,制备的Pt纳米团簇在石墨烯表面具有较好的分散性。随后,一系列电化学测试结果表明该催化剂对甲醇具有较高的催化活性和稳定性,证明了采用抗坏血酸作为还原剂的一步合成法是一种绿色便捷的制备金属/石墨烯复合纳米材料的有效方法。其次,为了进一步增强Pt的催化活性,我们在制备Pt纳米团簇(PtNCs)与石墨烯的复合材料时加入聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作为表面活性剂来提高Pt纳米团簇的分散性。结果显示Pt纳米团簇的分散性有了明显提高。随后,我们进一步研究了中性条件下该催化剂对葡萄糖的电催化能力。结果表明,加入PVP作为分散剂能有效提高PtNCs/graphene对葡萄糖的催化活性。电流响应曲线显示,在葡萄糖浓度为1-20mM范围内,PtNCs/graphene对葡萄糖的催化响应电流与葡萄糖浓度呈线性关系,灵敏度为8.49μAcm-2mM-1。此外,该催化剂对诸如：抗坏血酸、对乙酰氨基酚、尿酸等活性物质亦具有较强的抗干扰能力。最后,我们还研究了Au纳米颗粒(AuNPs)在玻碳电极(GC)表面的可控生长。我们采用改进的种子溶液成长法在玻碳电极的表面制备出了Au纳米颗粒(AuNPs/GC)。通过对反应时间进行调整,可以控制Au纳米颗粒的粒径和生长密度。相关电化学检测结果表明,AuNPs/GC对葡萄糖具有较强的催化活性。在葡萄糖浓度为0.1mM-25mM范围内,AuNPs/GC对葡萄糖的催化电流与葡萄糖浓度呈线性关系,其灵敏度为87.5μA cm-2mM-1,最低检出限约为0.05mM。此外,该催化剂对人体生理环境中的一些活性物质具有较强的抗干扰能力。这预示着采用种子溶液成长法制备的电极材料在无酶葡萄糖传感器领域具有广阔的应用前景。