水中典型碳纳米材料的异质凝聚与沉降研究

来源 :南京信息工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhaoyangfei1
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氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)和碳纳米管(Carbon nanotubes,CNTs)是当前纳米科技领域最为炙手可热的两种新型纳米材料,已被广泛应用于诸多生产与科学研究领域中。但其生命周期过程中可能以多种形式被释放到水体中,引起生态环境风险,因而被认为是水环境中潜在的新型污染物。GO和CNTs在水中的凝聚和沉降等环境行为会引起其在水中的形态和性质的变化,进而影响其生物可利用性和环境毒性。本研究以GO和MWNTs(multi-walled carbon nanotubes,MWNTs)为对象,运用DLVO理论和动态光散射技术来系统分析两者之间以及与天然胶体之间的异质凝聚和沉降行为,同时考察电解质、天然有机物等条件对碳纳米颗粒间凝聚和沉降的影响,为深入认识碳纳米材料在水中的迁移转化等环境行为规律提供理论依据。本论文主要研究内容与结果如下:(1)GO和MWNTs表面电负性强,能稳定分散于水体中。电解质的投加均能促进GO与MWNTs同质凝聚和异质凝聚,由于化学键作用GO与MWNTs异质凝聚速率大于两者同质凝聚速率。异质凝聚过程分为反应凝聚和扩散凝聚两个阶段,GO与MWNTs共存时体系的CCC分别为103.44 mmol/L(Na+)、5 mmol/L(Mg2+)和2 mmol/L(Ca2+)。HA、FA和Alginate的投加会因为空间位阻作用抑制GO与MWNTs的异质凝聚,且抑制作用FA>HA>Alginate;Ca2+体系中,HA通过桥连作用强化异质凝聚。(2)一级沉降动力学模型可以较好地描述GO与MWNTs凝聚后的沉降过程。相同碰撞效率下,α越大,电解质浓度越高,GO、MWNTs单独沉降以及共沉降速率越大,且GO与MWNTs共沉降速率大于单独沉降速率。天然有机物对GO与MWNTs共沉降影响同异质凝聚,两种行为变化规律相似,凝聚是影响沉降的主要因素,两者密不可分。(3)GO、MWNTs纳米颗粒可与Hem NPs纳米颗粒因静电引力发生异质凝聚和沉降,并且速度均快于单个纳米颗粒凝聚和沉降速度。GO、MWNTs与Hem NPs异质凝聚速率变化规律是随着GO、MWNTs浓度的提高先增加后减小;当GO/Hem NPs、MWNTs/Hem NPs浓度比分别为0.1和0.18,即最佳浓度比,此时异质凝聚速率最大,Hem NPs表面电荷接近于零。在最佳浓度比下,电解质对GO、MWNTs与Hem NPs异质凝聚和沉降影响是随着电解质浓度的增大,异质凝聚和沉降速率先快速增大后趋于平缓;凝聚过程中临界凝聚浓度CCC分别为17.69 mmol/L(GO+Hem NPs)和42.54 mmol/L(MWNTs+Hem NPs)。最佳浓度比下投加HA和BSA后,由于空间位阻及静电斥力作用,GO、MWNTs与Hem NPs异质凝聚和沉降受到抑制;本实验条件下由于BSA表面呈中性,使得静电斥力减小,因此,BSA的抑制作用弱于HA。
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