作为重大装备、重点工程建设等关键领域大型构件制造的主要基础坯料，模铸大钢锭的制备水平直接影响着后续锻件和产品的最终质量。为了提升钢锭的品质和利用率，控制宏观偏析是重中之重。经典理论认为，凝固过程中热溶质自然对流、固相移动和凝固收缩流等是宏观偏析形成的三种主要驱动力，而几乎所有的宏观偏析模型也是基于此建立起来的。作为目前宏观偏析研究的重要手段之一，宏观偏析的计算机模拟逐渐发展成熟，考虑的物理因素也更加复杂、真实;但遗憾的是，大多数模拟在预测大型钢锭宏观偏析，特别是A形通道偏析方面仍然存在很多不足之处。更为重要的是，近年来一系列的钢锭解剖和实验表征发现了一些经典理论难以解释的新的实验现象。因此，开展模铸钢锭宏观偏析形成新机理的研究十分必要。本文通过实验表征和计算机数值模拟相结合的方式，对模铸钢锭宏观偏析形成机理进行了系统深入的研究，主要研究内容如下:　　(1)详细表征了普碳钢如45号钢和高Si钢如27SiMn钢中A形通道偏析的形成特点，明确了两者通道偏析形成的不同机理，分别为夹杂物漂浮和热溶质自然对流。常规实验方法（金相观察，扫描电镜SEM，电子探针EPMA等）以及三维高分辨透射X-ray成像技术的表征结果均表明，大气浇注下的45号钢通道偏析区域存在着明显的夹杂物（Al2O3，MnS等）和孔洞的聚集、长大现象;而采用低氧纯净化工艺之后，通道偏析消失，且钢锭中夹杂物极少，甚至没有观测到其存在。基于这一实验结果，明确了以氧化物为核心的夹杂物是通道偏析形成的一个重要因素，因此提出了通道偏析形成的第四种驱动力:夹杂物漂浮。作为对比，在一些高Si钢如27SiMn中，即便采用纯净化技术，仍然观察到了轻微的通道偏析;相对于非通道区域，通道处夹杂物尺寸和数量并没有明显差异，而且夹杂物含量极低，但主元素如C，Si，Mn等富集严重。进一步计算发现，27SiMn钢凝固过程中糊状区存在着明显的密度差变化，比45号钢大一个数量级，说明在密度差足够大的钢中，通道偏析的产生仍然与经典理论相符，主要驱动力为热溶质自然对流。　　(2)通过建立包含夹杂物作用的连续性宏观偏析模型，系统分析了夹杂物浮力对钢中枝晶间对流和各种宏观偏析的影响规律。模拟发现，夹杂物捕捉系数kp和初始体积分数n0对Fe-C合金凝固过程中糊状区对流形式和强度均有着重要影响。随着kp的降低和n0的增加，会有更多的夹杂物在糊状区富集，由此导致的上浮力增强会最终主导局部液体的流动形态，使得糊状区液体向上运动。另一方面，夹杂物富集引起的对流增强也会导致更严重的溶质富集和贫化，使得最终的碳元素分布更加不均匀，顶部正偏析、底部负偏析以及中心轴线上的偏析程度均增加。通过与3.3t钢锭实验测定结果对比发现，考虑夹杂物浮力时，宏观偏析预测结果与实验数据更为接近。　　(3)由于夹杂物在液体中多数为弥散分布的固相颗粒，其运动规律与连续流体之间有较大差别，因此，在多相流动力学的基础上，进一步建立了分别描述连续相液体和离散相夹杂物颗粒的欧拉-拉格朗日多相流宏观偏析模型，并进行了计算模拟。基于单向凝固的标准件模拟发现，钢中通道偏析诱发的临界夹杂物尺寸为5-30μm，而夹杂物初始含量则至少应在～0.01％量级，这与实验表征结果吻合良好。而只有当这两个条件同时满足时，夹杂物颗粒才能有效改变糊状区内的液体流动，促使枝晶间液体流动失稳，使得糊状区发生变形，诱发通道偏析萌生。这样，在周围夹杂物和溶质富集液的共同作用下，夹杂物和糊状区相互作用得以持续，失稳现象也能继续保持，直至宏观通道偏析形成。通过对500 kg45号钢锭的进一步模拟发现，当考虑夹杂物漂浮效应后，能够成功再现锭身A形通道偏析的形成;而忽略其影响时，通道偏析消失。这些模拟结果在工艺尺度上确认了夹杂物漂浮是钢中A偏析形成的主要机制。　　(4)基于模型合金、碳钢和一些特钢等通道偏析形成的数值模拟和钢锭解剖实验，揭示了不同合金体系的通道偏析形成特点和作用机制。建立了改进的多组元连续性宏观偏析模型，能够同时描述钢中不同合金元素对凝固过程和宏观偏析的影响。模拟发现，模型合金如Sn-Pb，Sn-Bi，Al-Cu，Ga-In和镍基高温合金凝固过程中热溶质浮力会引起强烈的枝晶间自然对流，使得糊状区失稳，诱发通道萌生;并在对流-凝固的相互作用下，失稳现象得以继续，宏观通道偏析形成。而各个合金体系之间通道偏析形成特点又各不相同，体现在通道偏析严重程度，糊状区自然对流强度，通道偏析形成临界固相分数和通道的发展趋势及形貌等。而在碳钢中，由于溶质初始含量低，液体间密度差小，导致糊状区自然对流太弱而无法促使糊状区失稳，不能驱动通道偏析的产生;当轻质元素如Si等达到一定含量时，不仅造成糊状区和大体积液相间密度差变大，还使得枝晶粗大，渗透率增加，两者均导致热溶质自然对流增强，从而能够在某些高Si钢如27SiMn中诱发通道偏析产生。通过对45号钢和27SiMn钢500 kg钢锭的进一步模拟发现，前者凝固过程中一直为顺序凝固，通道偏析无法产生;而后者则存在流动失稳和糊状区变形现象，A形通道偏析也在热溶质自然对流驱动下萌生。此外，为了分析钢中合金元素对通道偏析的影响，提出了包含多种溶质元素影响的Rayleigh数公式，可以预测不同钢种通道偏析形成敏感性和难易程度。实验上，不同钢种的500 kg钢锭解剖和腐蚀结果验证了相关数值模拟和Rayleigh数分析的准确性。