钇掺杂铈酸钡透氢膜的制备及其透氢性能的研究

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混合导体钙钛矿透氢膜是在高温下同时具有氢质子导电性和电子导电性的一类无机陶瓷致密膜,对氢气具有很高的选择透过性。因其在制氢和烃类转化方面有着重大的潜在应用前景,得到了愈来愈多研究者的关注。本文首先从材料的制备出发,用EDTA-柠檬酸络合法合成钙钛矿型氧化物粉体BaCe0.8Y0.203-δ(BCY),通过x射线衍射法(XRD)详细研究了该粉体在不同煅烧温度下的相结构。为了研究高温煅烧对钙钛矿粉体BCY的微观结构的影响,我们将前躯体粉体分别在在800℃、1000℃下恒温焙烧4h,然后利用扫描电子显微镜(SEM)进行观察,结果表明经过高温煅烧粉体仍具有一定的颗粒结构,没发生大颗粒团聚现象。将粉体静压成片状膜,相转化工艺制备中空纤维膜前躯体,分别经过高温煅烧得到相应具有良好气密性膜件,然后采用气相色谱法分析了高温质子导体BaCe0.8Y0.2O3-δ材料的透氢性能,考察该材料在不同温度与吹扫气流速下的透氢性能。发现氢渗透量随着温度和吹扫气流量的升高而升高。在1050℃、吹扫气流量为50mL时,膜片的氢渗透量达到0.011 mL·min-1·cm-2,中空纤维膜的氢渗透量达到了0.383 mL·min-1·cm-2。为了降低BCY材料的烧结温度并改善其电导率等性能,在BCY材料中加入了助烧结剂Co2O3制取中空纤维膜。在保证BCY材料生成钙钛矿纯相的同时,考察不同的Co2O3添加量对BCY材料性能的影响。通过XRD、SEM分析混合粉体制备的膜片与中空纤维膜的成相及其微观形貌。结果表明,Co2O3能在陶瓷膜片体相中均匀分布,随着Co2O3添加量的升高,电导率明显增大,混合粉体制备的膜片在透氢实验后其钙钛矿结构仍稳定存在,稳定性实验表明添加Co2O3的中空纤维膜在900℃下可稳定工作3天。最后,就钙钛矿氧化物制备和混合导体透氢膜材料的开发进行了总结和展望。
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