【摘 要】
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当前锂离子电池主要采用的石墨负极理论容量为372 mAh g-1,这已成为提高锂离子电池能量密度的瓶颈。硅基负极拥有相对较高的比容量和较低的充放电平台,被认为是下一代锂离子电池的最有潜力的负极材料。但硅负极的商业化存在一系列的挑战,如循环过程中较大的体积膨胀、不稳定的SEI膜以及较低的首圈库伦效率等。针对以上问题,本论文从粘结剂和电解液两方面来提高硅负极的性能。海藻酸钠(SA)作为一种广泛使用的水
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当前锂离子电池主要采用的石墨负极理论容量为372 mAh g-1,这已成为提高锂离子电池能量密度的瓶颈。硅基负极拥有相对较高的比容量和较低的充放电平台,被认为是下一代锂离子电池的最有潜力的负极材料。但硅负极的商业化存在一系列的挑战,如循环过程中较大的体积膨胀、不稳定的SEI膜以及较低的首圈库伦效率等。针对以上问题,本论文从粘结剂和电解液两方面来提高硅负极的性能。海藻酸钠(SA)作为一种广泛使用的水性粘结剂,在纳米硅负极中展示出较好的性能,但是其应用于微米硅(m-Si)时循环性能较差。为此,采用直接涂覆的方式,在m-Si/SA极片上直接涂覆一层聚丙烯酸锂LixPAA水溶液,使其渗入极片孔隙中,接着通过150℃高温干燥使得LixPAA中的羧基与SA中的羟基发生酯化交联反应,合成双连续交联型3D粘结剂网络(b-Li0.5PAA@SA)。该粘结剂网络能极大改善微米硅负极的循环性能,在150圈循环后,其放电比容量为1584.3 mAhg-1,容量保持率为50.8%。通过循环伏安法、电化学阻抗谱和扫描电镜等证明了 b-Li0.5PAA@SA粘结剂网络能有效抑制电解液的还原、减小阻抗,保持电极结构在循环过程中的完整。为了稳定SEI膜、提高硅负极的库伦效率,从电解液溶剂化结构的角度出发,设计了一种基于四氢呋喃(THF)醚类溶剂的高浓度电解液。当THF与双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)的摩尔比为14:5时,配制出的14THF-5LiFSI电解液能够使硅基负极发挥出最佳的循环性能,电池在0.1 C的电流密度下循环200圈后的放电比容量为1471.1 mAhg-1,容量保持率为69.5%,高于传统LB291酯类电解液的35.8%。线性伏安扫描结果显示14THF-5LiFSI电解液的分解电位达到4.7 V,基本满足商业电解液的要求。同时也证明14THF-5LiFSI电解液能够在硅基负极表面生成更稳定且更薄的SEI膜,有助于降低电池的阻抗,减小硅负极在循环中电极的破碎,表明该电解液在硅负极中良好的应用前景。
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