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能源问题一直被人们所关注，而太阳能作为清洁可再生能源有望得到更多应用。光伏技术，即将太阳能直接转换为电能的技术，被认为是应对越来越严重全球能源危机的有相当前景的解决方案之一。有机太阳能电池包括聚合物太阳能电池与有机无机杂化钙钛矿太阳能电池等，本论文针对聚合物太阳能电池中电极与活性层两者的界面修饰和全印刷介观钙钛矿太阳能电池中钙钛矿薄膜形貌结构调控两个关键科学问题进行系统研究。 1.聚合物太阳能电池界面调控: 以P3HT:PC61BM 聚合物太阳能电池为模型体系，系统研究了活性层薄膜制备参数对器件性能的影响，经过优化，制备出具有高效率的P3HT:PC61BM聚合物太阳能电池器件。在此基础上，针对常用阳极界面材料PEDOT:PSS亲水性与酸性而导致的器件在空气中不稳定的缺陷，采用合成的可溶液加工的氧化钼材料（S-MoOx）作为阳极界面材料制备聚合物太阳能电池。系统研究了制备薄膜制备参数对S-MoOx薄膜的形貌结构、电学性质，发现S-MoOx薄膜不仅具有聚合物太阳能电池所需要的形貌与属性，而且拥有从室温到250℃的耐温性。因此采用S-MoOx薄膜作为阳极界面材料制备出高效率且稳定性好的正式结构的聚合物太阳能电池，并进一步研究了S-MoOx薄膜在反式聚合物太阳能电池中的应用。 2.基于胺功能分子全印刷介观钙钛矿太阳能电池的活性层优化: 本论文第二部分针对全印刷介观钙钛矿太阳能电池效率不高的关键科学问题，以苄胺（BA）以及苯乙胺（PEA）为钙钛矿薄膜添加剂，系统研究了添加剂对钙钛矿薄膜形貌结构与光电性能的影响。BA和PEA作为添加剂帮助BA-MAPbI3薄膜和PEA-MAPbI3薄膜与介孔二氧化钛形成更好的接触，提高了光生激子的寿命和激子分离成电子与空穴的量子效率，有效地提高了全印刷介观钙钛矿太阳能电池的能量转换效率和空气稳定性。