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天然气化工利用的技术关键是合成气的制各,由于大多数合成气的下游过程均需较高的操作压力,从全过程的经济性考虑,造气过程也需要在高压(>2Mpa)下进行。受热力学平衡的限制,要得到较为理想的甲烷转化率和合成气选择性,反应必须在高温条件下进行,这就要求先把进口物料预热达到一定温度。由于预热后的天然气与氧气进行预混合存在回火、甚至爆炸的危险,所以物料不能采用预混合,只能在反应器中实现两流体的快逮混和反应。为此,本文通过热力学计算,确定反应温度在1000℃左右,预热温度要达到500℃,另外设计加工了用于外混合分别进料的扩散式燃气喷嘴,通过射流速度场测试和冷模气体混合实验,结果表明气体经喷嘴喷出后,可以达到良好的混合效果。
本文提出了天然气制合成气热量耦合型反应器,其核心技术特征是将放热的氧化过程与吸热的重整过程进行耦合。热模实验采用内管内径为50mm,外管内径为102mm热量耦合型反应器,内外管的管壳中装有重整催化剂,以民用天然气管。道气和氧气为原料进行了制备合成气的实验。结果表明,高温有利于反应的进行,原料气配比O2/CH4和加入少量水对甲烷转化率和合成气选择性有明显的影响;经采用了喷嘴进料的热量耦合反应器后,反应器轴向温度趋于均匀,高温热点减少,加入水蒸气之后,水蒸气升温能够吸收部分燃烧反应的热量,从而进一步降低了床层的温差,解决了因高速放热的燃烧反应带来的反应器局部过热问题;利用该反应器在保证较少积炭的条件下,能够取得96%的甲烷转化率和85%的合成气选择性(常压),热量耦合的目的得以实现。出于反应器采用了喷嘴进料,便气体混合燃烧的更加均匀,抑制了积炭反应的发生。