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低碳混合醇是重要的化工原料和能源替代品,自上世纪以来,对低碳醇合成进行了广泛的研究。本文以CO加氢为模型反应,研究了铜钴基催化剂合成低碳混合醇、铑基催化剂合成低碳含氧化合物和铜铬基催化剂液相合成甲醇的反应性能,并研究了MTO和HAS等构成的耦合反应体系对提高高级醇收率的作用,采用BET、TPR、XRD、H2-TPD、CO-TPD、TEM、XPS和ESR等手段,表征了催化剂的织构、结构、还原性能、对反应物分子的吸附性能和催化剂表面特征,研究了助剂、载体、活性组分、制备条件、反应工艺等参数对催化反应体系的影响,探索了催化作用机制,为催化体系的改善提供了理论和应用上的依据。 在铜钴基催化剂制备过程中引入等离子体处理,影响了催化剂活性相的形成,催化剂的平均粒径减小,活性组分的分散度提高,同时催化剂活性组分的配位环境发生改变,其价态趋于升高。适宜强度和气氛的等离子体处理的CCA-PH100催化剂具有较小的催化剂平均粒径,同时改善了催化剂的还原性能、对反应物的吸附性能和活化性能,具有最佳的反应活性。 在铜钴基催化剂中引入助剂,也可以显著改善催化剂的物性和反应性能。CCZr6A催化剂的醇类的收率提高了1.21倍,C2+醇的选择性提高了9.79个百分点,ZrO2在催化剂中以无定形相存在。CCMn2A的醇类的收率提高了59.01%,C2+醇的选择性提高到59.86%。锰助剂与铜形成了复合氧化物。CCFe0.5A的醇类的收率提高了83.90%,同时C2+醇的选择性提高到63.90%。铁助剂与铜形成了新的物相CuFeO2。CCCe0.2A的醇类的收率提高了58.74%,C2+醇的选择性提高到65.58%。其它助剂钾和镍的加入也促进了催化活性的提高。 在合成低碳含氧化合物用铑基催化剂中引入碳纳米管,提高了活性组分铑