【摘 要】
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现代社会工业文明快速的发展,引起重金属的水环境污染问题日益显现。大部分重金属为非生命活动所必需,人体内积累超过一定浓度将严重影响人的健康。在常用的去除重金属方法中,吸附法具有原料来源广泛、操作简单、运行可靠等优点,被广泛关注,但由于吸附剂初期吸附速率慢、吸附容量低、价格高的问题限制了吸附法的应用。本研究以水化硅酸盐水泥(HPC)为吸附剂,研究其对水中Pb、Cu、Zn、Cd的去除性能,探究了粒径、接
【基金项目】
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陕西省科技统筹创新工程计划项目(2015KTZDSF-01-06); 陕西省教育厅服务地方专项计划项目(14JF012);
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现代社会工业文明快速的发展,引起重金属的水环境污染问题日益显现。大部分重金属为非生命活动所必需,人体内积累超过一定浓度将严重影响人的健康。在常用的去除重金属方法中,吸附法具有原料来源广泛、操作简单、运行可靠等优点,被广泛关注,但由于吸附剂初期吸附速率慢、吸附容量低、价格高的问题限制了吸附法的应用。本研究以水化硅酸盐水泥(HPC)为吸附剂,研究其对水中Pb、Cu、Zn、Cd的去除性能,探究了粒径、接触时间、投加量、p H、温度、共存离子竞争等反应条件对去除重金属的影响;通过BET、XRD、FT-IR、SEM-EDS等技术手段表征HPC吸附前后的变化,结合吸附动力学、热力学分析作用机理;通过解吸HPC和分析吸附过程中的沉淀重金属产物探讨HPC去除重金属的稳定性。研究结果如下:(1)以硅酸盐水泥为原料制备的HPC,作为一种碱性材料,具备作为吸附剂去除重金属的潜力。制备得的HPC比表面积和孔体积分别为13.6 m~2/g和0.09 cm~3/g;1~2 mm粒径的颗粒去除重金属的效果和水力传导的综合性能最好,确定其为最优粒径。(2)HPC对重金属的去除通过吸附和生成沉淀的形式,吸附平衡时间较长,接触时间48 h时,对Pb、Cu、Zn、Cd的吸附容量分别为103.56 mg/g、59.42 mg/g、49.06 mg/g、82.35 mg/g,沉淀去除的作用持续时间长。投加量可以影响HPC对重金属的吸附和沉淀的强弱关系。p H的改变影响HPC的性能以及重金属的形态和分布,p H值增大有利于重金属的去除。25°C下HPC去除重金属的效果优于4°C。共存离子竞争下,吸附的选择性为Cu>Pb>Cd>Zn,Pb和Cu的存在明显抑制了Zn和Cd的去除。(3)HPC对Pb、Cu、Zn、Cd四种重金属的吸附过程符合准二级动力学模型,等温吸附拟合符合Langmuir吸附等温模型,热力学解析吸附过程是吸热、熵增、非自发的反应。重金属的去除量和溶液中Ca2+的释放量呈现一定正相关。HPC对重金属的去除主要包括吸附和溶液中沉淀反应两种机制。吸附作用以化学吸附为主,主要以离子交换、表面沉淀的形式去除重金属。(4)HPC化学吸附重金属结合形式较稳定,解吸效果较差,解吸剂HCl解吸效果最好,2 h解吸率超过70%,同时质量损失率超过30%。沉淀重金属主要是碳酸盐、氢氧化物、氧化物等化合物形式,是HPC去除溶液中重金属离子的主要途径之一。沉淀重金属沉降性较差,沉降后絮体较小,难以保证固液分离去除重金属的效果。沉淀重金属在弱酸和弱碱性条件下稳定性良好,p H小于6时,被溶解为离子态重新回到溶液中。
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