基于钙钛矿单晶的X射线探测器的研究

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X射线从被伦琴发现以来,凭借强的穿透性和高的光子能量等优点,在医疗行业、安检行业及工业检测行业等的运用上扮演着不可或缺的角色,因而对X射线探测技术的研究就显得尤为重要。传统的X射线探测器主要依靠两种能量转换机制,一种是直接转换机制,将X射线直接转换成电流信号;另一种是间接转换机制,通过闪烁体将X射线转化为可见光,可见光再通过光电二极管阵列等转化成为电流信号。这两种能量转换机制均存在着不少问题及挑战:直接转换机制中,常用的光电转换材料为非晶硒,非晶硒X射线DR探测器中的活性层厚度比较薄,对X射线的吸收不高,内量子效率低,且非晶态的硒制备困难,载流子传输特性较差,存在着器件制作成本和工作电压高等问题;间接转换机制中,使用的器件庞大笨重,且探测器中产生的可见光会有侧向扩散现象,影响了探测器的空间分辨率。为了进一步克服传统X射线探测器的缺点,本文对基于CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶的X射线探测器进行了研究,利用CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶将X射线光子信号直接转换为电流信号,避免了将X射线光子转换为可见光,再将可见光转换为电子空穴对的过程,提高了量子探测效率;CH3NH3PbBr3材料中含有的Pb和Br原子具有高的原子序数,并且CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶的厚度可到毫米级,因而具备强的X射线吸收能力;所制备的CH3NH3PbBr3的形态为单晶,有利于提高载流子的迁移率,测得的载流子迁移率可达45 cm2 V-1 S-1,与已报道的非晶硒材料相比高出约380倍。且单晶形态的载流子复合几率小,主要体现为CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶具有较低的缺陷态密度(约为7.5×109 cm-3),相比已报道的非晶硒材料降低了约2400倍,使得所制备的器件具有高的载流子收集效率。论文设计了Au/Poly-TPD/CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶/C60/PCBM/Ag的X射线探测器器件结构,该探测器利用CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶作为X射线探测的光电转换材料,由于钙钛矿本身具备较强的X射线吸收能力,及较长的载流子寿命和较大的载流子迁移率,与常见的商用X射线探测器相比,可有效地提高器件的探测灵敏度(约305μC Gy-1air cm-2),超出非晶硒X射线探测器6倍以上。在单晶材料的制备方法上,采用变温结晶法,可在较低温度下制备出厚度为毫米级的高品质钙钛矿单晶,因而能有效地吸收X射线,且材料制备的成本和对环境要求都较低。在器件结构方面,通过增加功能层材料,如电子传输层材料C60和空穴传输层材料Poly-TPD,可以有效降低器件的暗电流,使得光电流与暗电流的比值达1000倍,相比已报道的CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶X射线探测器,提高至3倍以上。且当暗电流值小时,可在器件上施加高的反向电场从而提高载流子的接受率以达到高的探测效率。实验结果表明,该CH3NH3PbBr3钙钛矿单晶X射线探测对于X射线探测技术的进步和发展提供了相应的参考价值。
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