丙烷晶格氧选择氧化制丙烯酸和乙酸及其提升管反应器新技术探索

来源 :浙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lzhongyue
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以丙烷在钒磷混合氧化物(VPO)催化剂上晶格氧选择氧化制丙烯酸和乙酸反应为主要研究对象,用脉冲反应技术,丙烷氧化与催化剂再生交替进行,结合IR、TPD、XPS和XRD等现代表征手段,验证了丙烷在VPO催化剂上的晶格氧氧化机理:研究了该反应的特性和VPO催化剂的Redox性质,探索了开发丙烷晶格氧选择氧化制丙烯酸的循环流化床(CFB)提升管反应新工艺的可行性及有关问题.并根据脉冲实验的结果,设计了用于研究丙烷选择氧化制丙烯酸的CFB提升管反应装置.通过对丙烷在VPO催化剂上晶格氧选择氧化制丙烯酸反应和VPO催化剂Redox性质的系统研究确认:丙烷在VPO催化剂上的选择氧化反应是符合Mars-van Krevelen机理的纯表面过程;丙烷氧化与催化剂再生两个过程不仅可以在同一个反应器中同时进行,也可以分别在反应器和再生器中独立进行;满足CFB提升管反应工艺的基本要求,从而为开发丙烷晶格氧选择氧化制丙烯酸的CFB提升管反应新技术提供了理论和实验基础.丙烷与VPO催化剂的晶格氧反应,宜在常压、390℃左右、有水蒸气存在的条件下进行.丙烷与晶格氧反应的速度很快,接触时间只需1~3s.然而,催化剂再生所需的时间长达十几分钟,远远超过了丙烷与催化剂的接触时间.表明VPO催化剂用于丙烷选择氧化反应,其晶格氧的生成是速率控制步骤.该结果揭示了固定床烃-氧共进料连续流动稳态反应时必须采用高氧/烷比的原因和丙烷选择氧化反应的动力学特性,特别是烃活化与氧活化之间存在着相互联系、相互制约的关系.生成目的产物的选择性总是随着丙烷转化率的增加而降低;而收率则出现极大值,相应的转化率在30~40﹪之间.以丙烯为原料时生成目的产物的选择性并不高,证明选择性由控制步骤以后的反应历程决定,即破坏性氧化和选择性氧化都经历相同的控制步骤,目的产物再氧化是导致选择性不高的主要因素.使用提升管反应器能有效地关闭深度氧化反应,大幅度提高选择性.
其他文献
设计开发廉价高效的氧还原非贵金属催化剂是降低燃料电池生产成本、加速其商业化进程的有效途径之一。基于过渡金属的氮掺杂碳(TM/N/C)材料因其良好的催化性能而被认为最具潜力取代贵金属催化剂的材料。目前TM/N/C催化剂面临的主要问题是材料的生产工艺比较繁琐,不仅削弱了该材料的成本优势,还增加了该材料可控制备的难度,使得材料的微观结构,尤其是微纳尺度下多组分界面的调控难以实现,导致材料的电催化活性和稳
该文解剖3XKC500-2型锌-空气电池组出发,探讨了与锌电极相关的许多因素对其放电性能的影响,发现自制的较理想的多孔性一次锌电极具备这样的特征:所采用的无汞锌粉粒径小,杂质
该文主要内容分为两个部分第一部分:对芳香胺类化合物的分析研究进行了系统的综述.第二部分:离子色谱-DC安培检测分析芳香胺类化合物以及通过水解产生的芳香胺类化合物如:2,4
有机光学和导电材料已经得到很大的发展并已工业化,而重要性不在前者之下的有机磁性材料却发展较晚,随着高新技术的发展,双磁性材料不断提出更高的要求.当铁磁性材料被反复磁
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
期刊
该文所研究的苯酚类物质为苯酚、邻甲酚、间甲酚和对甲酚.在煤炭、焦油和原油等行业的生产过程中,常会产生一些苯酚类固体废弃物,对此类忘记废弃物如不加控制,而直接向环境排
该论文共分六章,分别研究了含N,S,P和Se等杂原子钳状授体和冠醚状授体杯[4]芳烃的合成、结构,对过渡金属离子的选择性识别,对中性小分子的包结作用和通过氢键、杂原子-杂原子
莱顿收藏(The Leiden Collection)由美国收藏家托马斯·S·卡普兰博士(Dr.Thomas S.Kaplan)与妻子达芙妮·莉卡纳第·卡普兰(Daphne Recanati Kaplan)于2003年创建,拥有250幅
岱宗夫如何,齐鲁青未了。借用杜工部此诗,形容当代画坛人才辈出,实不为过。传承圣人文脉,汲取山河灵气,当下一批批青年才俊,或恣肆狂放,或方正持重,已是争奇斗妍、各领风骚,
大孔二维直孔道的六方八面沸石(EMT)比立方八面沸石(FAU)更具应用前景.但由于所用的模板剂18-冠-6醚的剧毒和价昂的性质阻碍了其工业化.为此取代或降低18-冠-6醚的用量,已经