铂基催化剂的制备及其电催化性能的研究

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直接甲醇燃料电池(DMFC)作为一种便携式电源,引起人们很大的研究兴趣。但其阳极催化剂成本高,活性低限制了DMFC商业化。本文针对这些问题,在提高催化剂活性,降低催化剂成本方面进行了以下几方面研究。首先,采用微波法制备了Pt/CNTs、PtRu/CNTs,用于催化甲醇氧化反应。研究发现在电极上Pt含量为12.75μg·cm-2,Nafion含量为55%时,Pt/CNTs催化甲醇氧化的活性最高。甲醇在Pt/CNTs上的氧化受扩散控制。PtRu催化剂的活性与粒径关系不明显,在Pt/Ru摩尔比为3/1时,催化甲醇氧化活性最高。其次,采用微波法制备了PtM/CNTs(M=Co、Sn、Cu、Fe、Ni),其中PtSn/CNTs平均粒径最小,催化甲醇氧化活性最高。分析发现PtSn/CNTs中Sn主要是以SnO2形式存在,少部分零价Sn与Pt形成合金。PtSn催化甲醇氧化的活性不仅与粒径有关,同时与Sn的存在形式有关。第三,采用抗坏血酸为还原剂制备PtPd/CNTs,由小粒子组成的PtPd纳米颗粒均匀地负载在CNTs上,PtPd纳米颗粒的平均粒径为68 nm。PtPd纳米颗粒具有合金相结构,Pt在颗粒表面富集。在催化剂制备过程中,NaOH、抗坏血酸和CTAB的加入量以及Pt/Pd摩尔比会影响催化剂的形貌。研究发现制备的PtPd/CNTs催化甲醇氧化的性能优异。
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