钙钛矿太阳能电池（PSCs）从2009年发展至今,其功率转化效率（PCE）已由最初的3.8%提升至25.7%,该效率已经可以与晶硅电池相媲美。但是PSCs中常用的空穴传输材料和贵金属对电极价格昂贵,限制了钙钛矿电池的商业化应用。因此,找到一种丰富廉价的材料用以取代空穴传输材料和贵金属电极是目前PSCs发展的迫切需要。碳材料具有载流子传输效率高、化学稳定、制备成本低的特点,是取代空穴传输材料和贵金属电极的最佳选择,以碳电极作为对电极的碳基钙钛矿太阳能电池（C-PSCs）被认为是一种最具商业化潜力的PSCs类型。另外,在空气环境中制备钙钛矿薄膜也能够进一步降低C-PSCs的制备成本。然而C-PSCs中空穴传输层（HTL）的缺失,造成了碳电极/钙钛矿界面能级不匹配、界面接触差的问题,阻碍了载流子在界面处的传输。同时,空气环境中制备的钙钛矿薄膜还存在结晶度低、缺陷态密度高等问题。本论文以全空气条件下制备的HTL-free C-PSCs为研究对象,通过设计并优化器件的制备工艺以及调控钙钛矿层与各传输层界面的方法提高了钙钛矿薄膜的结晶度、增强了钙钛矿层与碳电极的接触、促进了载流子在界面间的传输。论文具体内容如下:（1）开发了一种原位生长2D-3D钙钛矿薄膜的制备工艺,以PEAI为2D材料制备了PEA2Pb I4-MAPb I3 2D-3D钙钛矿薄膜。2D-3D钙钛矿薄膜中的2D钙钛矿被限制在晶界处,能够钝化钙钛矿晶界处的缺陷。与此同时,2D钙钛矿优化了钙钛矿/碳电极界面的能级排列,促进了空穴在该界面处的传输。与控制组C-PSCs和后处理方法制备的2D-3D C-PSCs相比较,原位生长2D-3D C-PSCs表现出更优异的PCE（16.23%）。此外,PEA+中的苯环增强了钙钛矿薄膜的疏水性,未封装的器件在空气环境中放置60天后,依然保持初始效率的94%,展现出优异的稳定性。（2）采用了一种用于修饰C-PSCs中Sn O2/钙钛矿界面的底部界面修饰策略。通过在钙钛矿薄膜的底部引入FABr调控了钙钛矿薄膜底部的组分,优化了Sn O2/钙钛矿之间的能带排列,促进了电子在界面间的传输。与此同时,底部界面修饰方法能够提高钙钛矿薄膜的结晶度,降低薄膜中的缺陷态密度。经过底部界面修饰,C-PSCs的PCE从15.07%提升至16.20%。此外,钙钛矿薄膜结晶度的提高增强了薄膜抵抗水分的能力,未封装的器件在空气环境中放置60天后,能够保留器件初始效率的81%,要优于控制组器件（52%）。（3）设计一种FAI溶液渗透方法用于修饰C-PSCs的顶部界面,结合底部界面修饰法,制备了双界面修饰的C-PSCs。FAI能够通过渗透抵达钙钛矿薄膜表面并与钙钛矿薄膜晶界中的残余Pb I2反应从而填充钙钛矿/碳电极之间的空隙,增强界面接触,提高空穴传输效率。同时,修饰后钙钛矿薄膜的结晶度得到提升,缺陷态密度降低。双界面修饰的C-PSCs展现出高达17.49%的PCE。此外,渗透的FAI填充了碳电极的介孔结构,阻碍了水分对钙钛矿薄膜的侵蚀,提升了器件的环境稳定性,未封装的器件在空气环境中放置60天后,依然能够保留其初始效率的96%。（4）将碳纳米管桥联法与PMMA减反射层应用于柔性C-PSCs的制备。碳纳米管不仅能够促进钙钛矿/碳电极界面间的空穴传输,还能够增强该界面间的机械连接,提高器件的机械稳定性。同时,引入的PMMA减反射层能够使PEN/ITO柔性基底的平均光透过率提高3.63%。优化后,柔性C-PSCs的PCE从最初的11.81%提升至14.44%,并且优化后的C-PSCs在7 mm的弯折半径下弯折1000次后,依然保留有初始效率的84%,要显著优于控制组器件（62%）。