【摘 要】
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近年来,铁电材料由于具有自发极化场以及极化矢量能够随外加电场调控、光生电压能够远大于材料带隙等不同于传统光活性材料的优异特性,在光伏器件中受到世界各地科学家的广泛关注。然而作为光活性材料,大部分的铁电材料带隙在3eV以上,太阳能光谱中超过80%的光子不能被有效利用,因此基于铁电材料的光伏器件光生电流一般是μA级别,宽带隙严重限制了光电转换效率的提升,阻碍铁电材料在光伏领域的商业化应用。针对铁电光伏
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近年来,铁电材料由于具有自发极化场以及极化矢量能够随外加电场调控、光生电压能够远大于材料带隙等不同于传统光活性材料的优异特性,在光伏器件中受到世界各地科学家的广泛关注。然而作为光活性材料,大部分的铁电材料带隙在3eV以上,太阳能光谱中超过80%的光子不能被有效利用,因此基于铁电材料的光伏器件光生电流一般是μA级别,宽带隙严重限制了光电转换效率的提升,阻碍铁电材料在光伏领域的商业化应用。针对铁电光伏器件电流较低的问题,如何降低铁电材料的带隙成为研究的热门课题。而分子铁电材料则可以通过化学修饰或剪裁高对称性的阳离子,从分子水平上改变晶体的对称性和特定的相互作用,在钙钛矿的框架结构中同时实现铁电性的设计和带隙的调控,因此新型分子铁电材料可以同时具备优良的铁电性和较窄的带隙。虽然已经有了越来越多的新型分子铁电被报道,但分子铁电较差的成膜质量限制了其在光伏领域的发展,目前仍然缺少对分子铁电成膜优化的研究。本文首次选择了一种多极轴和窄带隙（2.3 eV）的分子铁电材料[R-1-（4-chlorophenyl）ethylammonium]2PbI4（R-LIPF）来制备铁电光伏器件,通过研究提高薄膜的成膜质量,优化分子铁电薄膜的性质,从而获得了明显的光伏器件性能提升。本文的研究包括以下两个方面:（1）分子铁电材料的成膜性不好,而Lewis碱的掺杂会与R-LIPF通过配位键连接形成中间产物减缓结晶的过程从而获得高质量的分子铁电薄膜。通过在R-LIPF前驱液中添加不同种类Lewis碱来调控其在TiO2上的生长过程,获得了不同形貌下的分子铁电薄膜。通过原子力显微镜和扫描电子显微镜我们发现二甲基亚砜作为Lewis碱时分子铁电薄膜质量最佳,均方根粗糙度RMS仅为15 nm,傅里叶变换红外光谱也证实了掺入的二甲基亚砜会和R-LIPF形成RI·PbI2·O=C（NH2）2中间态,减缓退火过程中结晶速度,从而获得最优质量的薄膜。（2）外加电场改变铁电材料的极化状态可以有效地调控其光伏器件的输出,而多极轴的分子铁电材料R-LIPF将更有利于器件性能的提升。我们将采用二甲基亚砜作为Lewis碱得到的高质量分子铁电薄膜先制备成光伏器件,实验显示,此条件下光电转换效率最高为0.45%,电流密度也达到了 1.51mA/cm2。然后在FTO和Au电极上施加足够强度的外加电场将电畴方向极化到一致,探究外部极化对分子铁电光伏器件的影响。实验表明,在最优条件下,基于分子铁电的光伏器件电流密度显著提升至1.91 mA/cm2,光电转换效率也进一步提升至0.47%。
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