【摘 要】
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以离子液体替代传统有机溶剂,已成为解决生态环境问题的迫切需要,也是“绿色化学”中发展迅速的前沿研究领域之一。本文致力于设计合成能固载水溶性金属络合物的新型离子液体
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以离子液体替代传统有机溶剂,已成为解决生态环境问题的迫切需要,也是“绿色化学”中发展迅速的前沿研究领域之一。本文致力于设计合成能固载水溶性金属络合物的新型离子液体,并构筑用于长链烯烃氢甲酰化反应和芳卤羰化反应、具有高催化活性和选择性的两相新催化体系的研究。取得了一系列具有理论意义和应用前景的创新结果。设计合成了一类稳定性好的亲水性离子液体[Rmim][p-CH3C6H4SO3],研究改进了其合成方法,改进后的方法具有原料易得、成本低廉、操作简便、纯度更好等优点,有利于离子液体的大量制备和应用,也有利于对离子液体的物理化学特性及其应用研究。研究了亲水性离子液体[bmim][p-CH3C6H4SO3]作为介质,水溶性催化剂Rh-TPPTS催化长链烯烃氢甲酰化反应。考察了各种反应参数、离子液体中可能存在的杂质对反应活性和选择性的影响,在优化的反应条件:100℃,3.0MPa,P/Rh=10时,1-已烯氢甲酰化反应的TOF高达4181 h-1,生成醛的选择性达到88.1%;由于带有强极性基团的膦配体TPPTS和离子液体间存在很强的作用力,因此Rh-TPPTS络合物很好地被“固定”在离子液体中,有效地防止催化剂的流失,循环实验结果证实,催化剂重复使用9次以上,铑催化剂流失量均小于0.1%。结果还显示,离子液体组成对反应有很大的影响;首次发现了阳离子上取代基链长与烯烃分子链长存在“链长匹配效应”,并对形成的原因进行了讨论,证明可通过调变离子液体的组成,实现对长链烯烃氢甲酰化反应的离子液体两相催化体系进行调控。
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