改性钯阴极材料的制备及其在电-芬顿应用的研究

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随着我国经济的快速发展,水资源污染状况已经成为一个值得注意的问题,并且在世界范围内继续保持着生命和公共卫生的优势。废水的种类是多样化的,其中制药废水的量占了很大一部分,而菲那西汀(PNT)作为最典型的镇痛药,在水体环境中包含有PNT的废水,严重的影响了水生环境和人类的健康。因此,在过去几十年开发强大的技术去除水中的PNT引起了全世界的关注,如絮凝,过滤,吸附,生物接触氧化和高级氧化过程(AOPs)。作为高级氧化工艺(AOPs)之一,电芬顿技术可以产生活性氧物种(ROS),例如:羟基自由基(·OH)、和超氧自由基、过氧化氢H2O2,一直被研究人员认为是一种更环保、更高效、去除率更好的、更值得推广的工业水处理技术。因此电催化是一种很有前途的技术,因为它可以通过利用电来实现一步去除PNT。本文使用浓度为50mg/L的菲那西汀模拟废水作为处理废水,使用电-芬顿反应器对该废水进行电催化氧化实验的降解研究。实验采用石墨电极作为阳极,自制的PEG改性钯/泡沫镍材料作为阴极电极;通过场发射扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)全自动物理化学吸附仪(BET),X射线衍射(XRD),和循环伏安法(CV)来表征制备的PEG改性电极的外观形貌、化学结构和电催化活性。同时使用改性电极对模拟菲那西汀废水进行了降解处理。实验分析其电化学氧化的机理,分析PNT降解过程,探索电-芬顿反应器降解菲那西汀的最佳工艺条件。结果表明,在前驱体浓度和表面活性剂浓度摩尔比为1:3时进行电沉积液时,钯催化剂完全覆盖整个泡沫镍基体表面,呈现表面粗糙且带有周围具有较深的凹槽结构球形颗粒,钯催化剂在PEG的改性下,钯的(111)面具有高度的取向性。在电流密度=2.5m A/cm2、[Fe2+]=0.1mmol·L-1、p H=3和[Na2SO4]=0.1M的操作条件下,H2O2的浓度达最大值为6.91mg·L-1;改性后的电极比未改性电极具有更高的DMPO-OH相应电流,同时可产生更多的羟基自由基(·OH);经120min电催化处理后,PNT的去除率分别达到了81.2%。电-芬顿降解菲那西汀过程符合降解一级反应动力学,动力学常数为0.0493。验证了该电极可以显著提高菲那西汀的降解效能、提升H2O2和·OH产率、缩短反应时间。
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